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Graphene: Synthesis, Characterization, Properties and Functional Behavior as Catalyst Support and Gas Sensor

Kayhan, Emine :
Graphene: Synthesis, Characterization, Properties and Functional Behavior as Catalyst Support and Gas Sensor.
Technische Universität, Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2013)

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Emine Kayhan PhD Thesis.pdf
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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Graphene: Synthesis, Characterization, Properties and Functional Behavior as Catalyst Support and Gas Sensor
Language: English
Abstract:

Graphene has attracted intense scientific interest due to its exceptional electrical, mechanical and chemical properties over the last couple of years. This strictly two-dimensional (2D) material has potential applications in advanced electronic devices and composite materials. The challenge is to produce large area defect-free graphene necessary for electronic applications while bulk-production at gram scale of graphene with defects enabling anchoring sites for nanoparticles is required for applications like catalysis. Herein, we report the Ni-catalyzed ambient pressure chemical vapor deposition of (APCVD) synthesis of few-layer graphene, the spatial characterization of the few-layered transparent graphene by micro Raman spectroscopy, its electrical characterization showing p-semiconductor behavior, as well as studies on the gas-sensing properties towards low concentrations of CO and H2. Moreover, APCVD and low pressure CVD (LPCVD) growth of graphene have been carried on Cu-catalyst surfaces. Effect of metal catalyst thickness and CVD growth parameters (concentrations of the gases, growth time, cooling effect etc.) were studied in detail to optimize the quality of graphene with respect to the number of layers and defects. Chemical synthesis of graphene was established by oxidation of graphite to graphite oxide (GO) and followed by reduction process. Different methods (Staudenmaier’s, Hummers’, Modified Hummers’ and Tour’s Methods) to synthesize GO were studied comparatively to have highly oxidized GO. Various reduction techniques were studied to improve the quality of chemically derived graphene (CDG). Metal nanoparticles (NPs of Au, Ni and Pd) were successfully supported on CDG and employment of Pd/CDG as catalysts in the dehydrogenation and hydrolysis of ammonia borane (AB). Moreover, metal oxide NPs of titanium dioxide (by UV-assisted method and hydrothermal method), tungsten oxide (by sonochemical method) and zinc oxide (via thermal decomposition method), were successfully deposited on CDG. Composites of CDG with TiO2 and WO3 were applied successfully in photodegradation reactions of methylene blue (MB) under UV-light. Sensing measurements of ZnO/CDG hybrid materials were conducted towards hydrogen gas at room temperature and elevated temperatures (200°C and 300°C).

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Graphen steht seit mehreren Jahren im Mittelpunkt des wissenschaftlichen Interesses, dies aufgrund seiner außergewöhnlichen elektrischen, mechanischen und chemischen Eigenschaften. Dieses zwei-dimensionale (2D) Material besitzt potenzielle Anwendungsmöglichkeiten in einer Vielzahl von elektronischen Bauteilen sowie als Kompositmaterial. Die besondere Herausforderung besteht darin große Stücke von defektfreiem Graphen herzustellen, welche für den Einsatz in der Elektronik benötigt werden. Ein weiterer Anwendungsaspekt liegt in der in der Herstellung von nicht defektfreiem Graphen im Grammmaßstab, wobei diese Defektstellen als Verankerungsstellen für Nanopartikel dienen können und so für den Einsatz als Komposit beispielsweise in der Katalyse geeignet sind. In der vorliegenden Arbeit wird zunächst auf die Synthese von Graphen mit einer geringen Zahl an Lagen mittels Nickel katalysierter Gasphasendeposition unter Raumdruck (APCVD) eingegangen, danach auf die Charakterisierung des erzeugten Graphens, mittels Micro-Ramanspektroskopie sowie weiterhin auf die elektrischen p-leitenden Eigenschaften dieses Materials eingegangen. Zusätzlich wurde das gassensorische Verhalten bezüglich geringer Konzentrationen von CO und H2 untersucht sowie das Wachstum von Graphen mittels Gasphasenabscheidung (APCVD und LPCVD) auf Kupferkatalysatoroberflächen untersucht. Der Einfluss der Katalysatorabscheidung und der CVD Wachstumsparameter, wie z.B. Gaskonzentration, Wachstumszeit und Abkühlungzeit wurden intensiv studiert um die Qualität des erzeugten Graphens in Hinblick auf die Zahl der Graphenlagen und -defekte zu optimieren. Desweiteren wurde die nasschemische Synthese von Graphen durch Oxidation von Graphit zu Graphitoxid (GO) und anschließender Reduktion untersucht. Verschiedene Methoden (nach Staudenmaier, Hummers, modifizierte Hummers und Tour Methoden) wurden vergleichend untersucht. Ebenso wurden verschiedene Reduktionstechniken studiert, um die Qualität des chemisch erzeugten Graphens (CDG) zu steigern. Gold-, Nickel- und Palladium-Nanopartikel konnten erfolgreich auf die Oberfläche des CDG aufgebracht werden. Das so erhaltene Pd/CDV Komposit konnte als wirksamer Katalysator in der Dehydrierung und Hydrolyse von Amminboran getestet werden. Darüber hinaus wurden Nanopartikel aus Titandioxid mittels UV-Deposition und Hydrothermalmethode, Wolframoxid mittels Ultraschall und Zinkoxid mittels thermischer Zersetzung erzeugt. Die TiO2 und WO3 basierten CDG Materialien zeigten sich katalytisch aktiv für den Photoabbau von Methylenblau (MB) unter UV-Bedingungen. Gassensorische Messungen an den ZnO/CDG Hybridmaterialien zeigten eine Sensoraktivität gegenüber Wasserstoff bei Raumtemperatur sowie erhöhten Temperaturen (200°C und 300°C).German
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: 07 Fachbereich Chemie > Fachgebiet Anorganische Chemie
07 Fachbereich Chemie > Physical Chemistry
Date Deposited: 25 Oct 2013 05:36
Last Modified: 10 Jul 2014 22:04
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-36163
Referees: Schneider, Prof. Dr. Jörg J. and Buntkowsky, Prof. Dr. Gerd
Refereed: 12 July 2013
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/3616
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