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Biomimetic Dye Aggregate Solar Cells

Marek, Peter L. :
Biomimetic Dye Aggregate Solar Cells.
TU Darmstadt / Fachbereich Material- und Geowissenschaften, Darmstadt, Germany
[Ph.D. Thesis], (2012)

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Dissertation Peter Marek 2012 - PDF
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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Biomimetic Dye Aggregate Solar Cells
Language: English
Abstract:

A biomimetic self-assembling dye, which forms aggregates that mimic the natural light-harvesting system of special photosynthetic active bacteria, has been investigated towards its applicability to solar cells. This fully synthetic dye, self-assembles to orderly structured nano- to micrometer sized rod-shaped aggregates, which might improve solar cells based on conventional organic dyes. In order to use the full potential of the dye aggregates, the self-assembly needed to be controlled and a suitable solar cell concept for their implementation developed. In the first part of this thesis it has been investigated how the self-assembly can be controlled in order to achieve dye aggregates with a high internal order and size-confinement at least in one dimension. This dimension should not exceed the exciton diffusion length, what is the maximum path length, an excited state, which originates by the absorption of light, can travel within an aggregate. In the second part of this thesis the findings from the first part have been applied to construct and test first solar cell prototypes with such controlled dye aggregates. In contrast to the chlorophylls of plants, the self-assembling bacteriochlorophylls of green sulfur bacteria, which served as model for our dye, do not require proteins for the assembly of functional light-harvesting systems. This allows to mimic the light-harvesting system fully synthetically in large scale in order to realize low-cost, light-weight and environmentally friendly solar cells. As nature gives the proof of principle in practice for the functionality of such dye aggregates, this work has been carried out in order to investigate the transferability of this concept to technology. Various methods have been investigated in order to decrease the size of the aggregates while maintaining as far as possible their highly ordered internal structure. These included the steric hindering of the self-assembly within voids of different porous TiO2 layers and on zinc oxide nanorod substrates, the kinetic growth-hindering at low temperatures and a size-selective deposition by dielectrophoretic forces. Other investigated techniques to deposit the aggregates were spin-coating, spraying, precipitation and a two-step process, where at first an amorphous layer was deposited suppressing the self-assembly in order to initiate afterwards a reorganization to the desired aggregates. The degree of success was monitored mainly by absorption spectroscopy in combination with scanning electron microscopy (SEM). Whereas the absorption spectroscopy gave a value of the average degree of the aggregates' internal order, the SEM allowed an assessment of the aggregates' dispersity, i.e. the fraction and distribution of different morphologies, sizes and their alignment on the substrate. Finally, these aggregates have been implemented into solar cells, designed to combine the advantages of hybrid solar cells and solid-state dye-sensitized solar cells (ss-DSSCs). We call them: dye aggregate solar cells (DASCs). They were constructed on flat and different porous TiO2 structures, which were sensitized by the dye aggregates for visible light with supplement for the hole transport by the transparent organic hole transport material spiro-MeOTAD. The performance of the DASCs was compared with that of ss-DSSCs based on the common ruthenium dye N719, which is often used as reference. Additional investigations have been done using the atomic layer deposition (ALD) technique to apply dense hole-blocking TiO2 layers onto the transparent conductive substrates with a fluorine doped tin oxide (FTO) layer. As application method for the gold counter electrode the sputtering technique was employed for these solar cells as alternative to the conventional evaporation technique. The development of a special contacting device allowed miniaturized solar cells to be contacted without the need for pre-structuring the commercial FTO-layers.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Ein dem Vorbild der Natur nachempfundener selbstassemblierender Farbstoff, der Aggregate bildet, die das natürliche Lichtsammelsystem spezieller photosynthesebetreibender Bakterien nachahmen, wurde hinsichtlich seiner Anwendbarkeit für Solarzellen untersucht. Dieser vollsynthetische Farbstoff assembliert zu geordnet aufgebauten nano- bis mikrometergroßen stäbchenförmigen Aggregaten, die möglicherweise Solarzellen auf Basis konventioneller organischer Farbstoffe verbessern können. Um das volle Potential der Farbstoffaggregate nutzen zu können musste die Selbstassemblierung kontrolliert und ein geeignetes Solarzellenkonzept für ihre Implementierung entwickelt werden. Im ersten Teil dieser Doktorarbeit wurde untersucht, wie die Selbstassemblierung kontrolliert werden kann um hochgeordnet aufgebaute Aggregate zu erhalten, deren Ausdehnung in mindestens einer Dimension begrenzt ist. Diese sollte die Exzitonendiffusionslänge nicht überschreiten, also die maximale Wegstrecke, die ein durch Lichtabsorption angeregter Zustand im Aggregat zurücklegen kann. Im zweiten Teil dieser Arbeit wurden die Erkenntnisse aus dem ersten Teil umgesetzt um erste Solarzellen-Prototypen mit diesen Farbstoffaggregaten herzustellen und zu testen. Im Gegensatz zum pflanzlichen Chlorophyll erfordert das selbstassemblierende Bakteriochlorophyll (BChl), das unserem Farbstoff als Vorbild diente, keine Proteine für den Aufbau der funktionellen Aggregate zur Lichtsammlung. Das ermöglicht eine vollsynthetische Nachahmung der Farbstoffaggregate im industriellen Maßstab, um kostengünstige, leichte und umweltfreundliche Solarzellen herzustellen. Da die Natur bereits den Nachweis für die Funktionalität solcher Farbstoffaggregate in der Praxis erbringt, wurde in dieser Arbeit die Übertragbarkeit dieses Konzepts auf die Technik untersucht. Verschiedene Methoden wurden erprobt, um die Größe der Aggregate zu verringern, während ihre hochgeordnete interne Struktur möglichst erhalten bleiben sollte. Diese umfassten die sterische Hinderung der Selbstassemblierung innerhalb der Hohlräume verschieden poröser TiO2-Schichten und auf Substraten mit Zinkoxid-Nanostäbchen, die kinetische Wachstumshinderung bei tiefen Temperaturen sowie ihre größenselektive Deposition durch dielektrophoretische Kräfte. Andere untersuchte Methoden zur Deposition der Aggregate waren die Rotationsbeschichtung, das Sprühverfahren, die Fällung, sowie ein zweistufiger Prozess, bei dem zuerst eine amorphe Farbstoffschicht bei unterdrückter Selbstassemblierung aufgetragen wurde um anschließend eine Reorganisation zu den gewünschten Aggregaten zu initiieren. Der Erfolgsgrad wurde hauptsächlich mittels Absorptionsspektroskopie und Rasterelektronenmikroskopie (REM) untersucht. Während die Absorptionsspektroskopie einen Mittelwert der internen Ordnung der Aggregate lieferte, konnte mittels REM die Dispersität, d.h. der Anteil verschiedener Morphologien, die Größenverteilung, sowie die Anordnung der Aggregate auf dem Substrat beurteilt werden. Schließlich wurden die Aggregate in Solarzellen integriert, die dazu konzipiert waren die Vorteile von hybriden Solarzellen mit denen von festen farbstoffsensibilisierten Solarzellen (ss-DSSCs) zu vereinen. Wir nennen sie: Farbstoffaggregatsolarzellen (DASCs). Sie wurden auf flachen und unterschiedlich porösen TiO2-Strukturen hergestellt, die von den Farbstoffaggregaten für das sichtbare Licht sensibilisiert wurden, mit zusätzlicher Unterstützung des Lochtransports durch das transparente organische Lochleitermaterial spiro-MeOTAD. Die Leistung der DASCs wurde mit der von ss-DSSCs verglichen, die auf dem häufig für Referenzzwecke genutzten Ruthenium-Farbstoff N719 basierten. Weiterhin wurde die Atomlagen-abscheidung (ALD) als Beschichtungsmethode für die Auftragung der dichten TiO2 Lochbarriere-Schicht auf den transparenten leitfähigen Substraten mit Fluor-dotierter Zinnoxidschicht (FTO), untersucht. Zur Auftragung der Gegenelektrode aus Gold wurde die Kathodenzerstäubung als Alternative zur herkömmlichen Aufdampfmethode getestet. Die Entwicklung einer speziellen Kontaktierungsvorrichtung für miniaturisierte Solarzellen machte eine Vorstrukturierung der kommerziellen FTO-Schichten überflüssig.German
Place of Publication: Darmstadt, Germany
Uncontrolled Keywords: PhD Thesis, Bionics, solid-state, dye, aggregate, sensitized, solar cells, DASC, DSSC, DSC, SDSC, ss-DSSC, organic, hybrid, Bacteriochlorophyll, BChl, Bacteria, self-assembly, light harvesting system, antenna system, LHS, mesoporous, coarse porous, TiO2, Titania, Schottky barrier, FTO, TCO, ALD, SEM, morphology, airbrush, sprayed solar cells, efficient, low light, low cost, environmentally friendly
Alternative keywords:
Alternative keywordsLanguage
Dissertation, Bionik, solid-state, dye, aggregate, sensitized, solar cells, DASC, DSSC, DSC, SDSC, ss-DSSC, hybride, organische, Farbstoffsolarzellen, Bakteriochlorophyll, BChl, Bakterien, Selbstorganisation, Selbstassemblierung, light harvesting system, antenna system, LHS, mesoporös, mesoporig, grobporig, TiO2, Titandioxid, Schottky Barriere, FTO, TCO, ALD, SEM, REM, Morphologie, gesprühte, Solarzellen, effizient, wenig Licht, schwache Beleuchtung, kostengünstig, umweltfreundlichGerman
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
Divisions: Fachbereich Material- und Geowissenschaften
Date Deposited: 12 Jul 2012 08:48
Last Modified: 07 Dec 2012 12:05
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-30177
Additional Information:

In this PhD thesis a new type of solar cell has been developed with high potential for low cost and weak light applications.

License: Creative Commons: Attribution-Noncommercial-No Derivative Works 3.0
Additional Information:

In this PhD thesis a new type of solar cell has been developed with high potential for low cost and weak light applications.

Referees: Hahn, Prof. Dr.- Horst and Balaban, Prof. Dr. T. Silviu and Jaegermann, Prof. Dr. Wolfram
Refereed: 20 April 2012
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/3017
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