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Alterungsmechanismen von Abgaskatalysatoren für Nutzfahrzeug-Dieselmotoren

Lanzerath, Peter :
Alterungsmechanismen von Abgaskatalysatoren für Nutzfahrzeug-Dieselmotoren.
TU Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2012)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Alterungsmechanismen von Abgaskatalysatoren für Nutzfahrzeug-Dieselmotoren
Language: German
Abstract:

Eine wesentliche Voraussetzung zur Erfüllung zukünftiger Emissionsvorschriften liegt in der Langzeitstabilität des Abgasnachbehandlungssystems. Die Arbeit befasst sich aus diesem Grund mit der Untersuchung und Bewertung der Desaktivierung eines kombinierten Abgasnachbehandlungssystems zur gleichzeitigen Partikel- und Stickoxidminderung. Das untersuchte System besteht aus einem Dieseloxidationskatalysator, einem beschichteten Partikelfilter und einem nachgeschalteten DeNOx-System. Es werden systematische Untersuchungen zur chemischen und thermischen Alterung durchgeführt. Diese gliedern sich in detaillierte Versuche am Nutzfahrzeugmotorenprüfstand und am Laborgasprüfstand sowie in Festkörperanalysen. Der Aktivitätsverlust eines Abgasnachbehandlungssystems wird vorwiegend durch seine thermische Belastung hervorgerufen. Im realen Fahrbetrieb resultiert die thermische Belastung der Komponenten überwiegend aus der aktiven Regeneration des Partikelfilters. Die Alterungserscheinungen zeigen sich in einer Abnahme der NO2-Bildungsaktivität des Dieseloxidationskatalysators und des beschichteten Partikelfilters, in einem geringeren Zündverhalten des Dieseloxidationskatalysators hinsichtlich sekundär eindosierten Kraftstoffs sowie in einem geringeren NOx-Umsatz des DeNOx-Systems. Der Aktivitätsverlust des Dieseloxidationskatalysators wird überwiegend durch Edelmetall- und Washcoatsinterungseffekte, verbunden mit einer Abnahme der Edelmetalldispersion, hervorgerufen. Ziel der Arbeit ist es, Grundlagen für die Betriebsstrategie in der Fahrzeuganwendung unter Einbeziehung der Alterungsmechanismen zu erarbeiten. Hierzu wird ein empirisches Modell zur Abbildung des thermischen Alterungsverhaltens eines Dieseloxidationskatalysators entwickelt. Zusätzlich wird ein physikalisch-chemisches Alterungsmodell eines Dieseloxidationskatalysators für Simulations- und Berechnungszwecke bereitgestellt. Das Alterungsverhalten eines Dieseloxidationskatalysators ist aufgrund seiner vielfältigen Funktionalität und der Position im Abgasstrang, die maßgeblich den Wirkungsgrad des gesamten Abgasnachbehandlungssystems beeinflusst, von besonderem Interesse. Durch das empirische Alterungsmodell ist es möglich, das Aktivitätsverhalten eines real gealterten Dieseloxidationskatalysators mit dem eines bei 700°C thermisch ofengealterten Katalysators zu korrelieren. Anhand einer Ofenalterung ist eine schnelle und kostengünstige Bewertung der Langzeitstabilität der Katalysatoren gegeben. Zudem kann mit Hilfe des empirischen Modells, welches die Katalysatoraktivität in Abhängigkeit der thermischen Belastung beschreibt, die Betriebsstrategie des Systems an den jeweiligen Aktivitätszustand des Dieseloxidationskatalysators angepasst werden. Auf Basis der Laborgasuntersuchungen wird das Aktivitätsverhalten eines Dieseloxidationskatalysators durch ein physikalisch-chemisches Modell beschrieben. Dabei wird ein Modell für frische und verschieden gealterte Katalysatoren erstellt. Durch die Kopplung mit dem empirischen Modell ist das physikalische-chemische Modell auf nahezu beliebige Alterungszustände übertragbar. Insgesamt führen die Modelle zu einer beträchtlichen Zeitersparnis in der Entwicklung und Auslegung von Abgasnachbehandlungssystemen.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
The long term performance of exhaust gas after-treatment systems is essential to fulfill increasingly stringent emission regulations. Therefore in this thesis the deactivation of a combined exhaust gas after-treatment system for simultaneous particle and nitrogen oxide reduction is analyzed and evaluated. The investigated system consists of a diesel oxidation catalyst, a coated particulate filter and a downstream DeNOx-system. Systematic investigations are performed regarding chemical and thermal aging. These investigations are divided into detailed experiments on a commercial vehicle engine test bench and a laboratory gas test bench as well as solid body analyses of the components. The activity loss of an exhaust gas after-treatment system is predominantly caused by its thermal exposure. In real world driving cycles the thermal stresses on the components result mainly from the active regeneration of the particulate filter. Ageing effects lead to a decreased NO2-formation activity of the diesel oxidation catalyst and the coated particulate filter, a deteriorated ignition behavior of the diesel oxidation catalyst regarding secondary fuel injection as well as a reduced NOx conversion of the DeNOx-system. The performance loss of the diesel oxidation catalyst is mainly caused by precious metal and washcoat sintering effects, leading to a reduction of precious metal dispersion. Its aging behavior is of special interest due to its various functionalities and its front position in the exhaust gas after-treatment system, which affects considerably the efficiency of the entire system. The aim of this thesis is it to enable the development of a vehicle operation strategy taking into account exhaust gas after-treatment system ageing. Therefore an empirical model is developed describing the thermal aging behavior of the diesel oxidation catalyst, due to its central function. This model allows correlating the activity of real world aged diesel oxidation catalysts with the activity of catalysts thermally oven-aged at 700°C. Oven ageing enables evaluating the long term stability of catalytic converters fast and economically. As the empirical model describes the catalytic activity loss depending on thermal exposure, it allows adapting the vehicle operation strategy to the then current activity condition of the diesel oxidation catalyst. Additionally a physical-chemical ageing model of a diesel oxidation catalyst is derived for simulation studies. Based on laboratory gas investigation results, the activity of a diesel oxidation catalyst is modeled. A model for a fresh and for differently aged catalyst is provided. By coupling this with the empirical model, the physical-chemical model can be adapted to almost any ageing conditions. Altogether the models lead to considerable time saving in the development of exhaust gas after-treatment systems.English
Classification DDC: 600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
Divisions: Fachbereich Maschinenbau > Verbrennungskraftmaschinen
Date Deposited: 07 May 2012 10:40
Last Modified: 07 Dec 2012 12:04
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-29643
License: Creative Commons: Attribution-Noncommercial-No Derivative Works 3.0
Referees: Beidl, Prof. Dr. Christian and Harndorf, Prof. Dr.- Horst
Refereed: 2 November 2011
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/2964
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