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Untersuchung der Freisetzung von Schwefel-, Chlor- und Stickstoffverbindungen bei der Oxyfuel-Verbrennung von Biomasse

Yildiz, Coskun (2024)
Untersuchung der Freisetzung von Schwefel-, Chlor- und Stickstoffverbindungen bei der Oxyfuel-Verbrennung von Biomasse.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00028018
Ph.D. Thesis, Primary publication, Publisher's Version

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Untersuchung der Freisetzung von Schwefel-, Chlor- und Stickstoffverbindungen bei der Oxyfuel-Verbrennung von Biomasse.pdf
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Item Type: Ph.D. Thesis
Type of entry: Primary publication
Title: Untersuchung der Freisetzung von Schwefel-, Chlor- und Stickstoffverbindungen bei der Oxyfuel-Verbrennung von Biomasse
Language: German
Referees: Epple, Prof. Dr. Bernd ; Scherer, Prof. Dr. Viktor
Date: 2 September 2024
Place of Publication: Darmstadt
Collation: xvii, 128 Seiten
Date of oral examination: 25 June 2024
DOI: 10.26083/tuprints-00028018
Abstract:

Im Rahmen des Pariser Klimaabkommens von 2015 hat sich die internationale Staatengemeinschaft dazu verpflichtet, die globale Erwärmung auf maximal 1,5 °C zu begrenzen. Diesbezüglich wurde eine sektorübergreifende Reduktion der anthropogenen Treibhausgasemissionen vereinbart. Die Abscheidung und anschließende Nutzung und Speicherung von Kohlenstoffdioxid (CO₂) aus Kraftwerksabgasen ermöglicht die Reduktion von Emissionen (CCUS – Carbon Capture, Utilisation and Storage). Durch den Einsatz von Biomasse als Brennstoff können negative CO₂-Emissionen erreicht werden. Der Oxyfuel-Prozess stellt eine potenzielle CCUS-Technologie dar. Durch die Verbrennung in einer CO₂-reichen Atmosphäre ergeben sich zahlreiche Änderungen im Verbrennungsverhalten und somit in den Schadstoffemissionen. In der vorliegenden Dissertation wurde der Einfluss der Oxyfuel-Verbrennung auf die Freisetzung von Schwefel-, Chlor- und Stickstoffverbindungen aus verschiedenen pflanzlichen Biomassen experimentell untersucht. Dazu wurden Experimente mit einer thermogravimetrischen Analyse (TGA) und einem Flugstromreaktor (FSR) durchgeführt. Mittels der TGA konnten die Freisetzungsschritte bei der thermochemischen Umwandlung des in der Biomasse gebundenen Schwefels, Chlors und Stickstoffs getrennt voneinander beobachtet werden. Die Schwefel- und Stickstoff-Emissionen konnte auf die Zersetzung der im Brennstoff enthaltenen Proteine zurückgeführt werden, die bei unterschiedlichen Temperaturen zerfallen. Die Untersuchungen zeigten die Bildung von Chlormethan (CH₃Cl) und Chlorethan (C₂H₅Cl) neben der Freisetzung von Chlorwasserstoff (HCl). Mit dem FSR wurden Untersuchungen mit hohen Partikelaufheizraten durchgeführt, welche realen Großfeuerungsanlagen nahe kommen. Die Experimente wurden in unterschiedlichen Atmosphären (N₂, CO₂, O₂/N₂, O₂/CO₂) durchgeführt, um die Schadstofffreisetzung während der Entgasung und der Verbrennung des Brennstoffes zu untersuchen. Reaktortemperatur, Verbrennungsstöchiometrie und Verweilzeit wurden variiert, um den Einfluss der Parameter auf die Schadstofffreisetzung zu bestimmen. Mit steigender Temperatur wurden weniger Schadstoffe in der N₂- und CO₂-Umgebung emittiert. Eine CO₂-Umgebung hemmte die Bildung von Schwefeldioxid (SO₂) und förderte die von Carbonylsulfid (COS). Bei der konventionellen und der Oxyfuel-Verbrennung wurden geringere Mengen an Schwefel und Chlor emittiert als in der N₂- und CO₂-Atmosphäre. Bei überstöchiometrischen Bedingungen wurden bei der Oxyfuel-Verbrennung 52 % des im Brennstoff enthaltenen Stickstoffs in der Gasphase als Stickstoffmonoxid (NO) nachgewiesen.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

As part of the 2015 Paris Climate Agreement, the international community committed to limiting global warming to a maximum of 1.5 °C. In this regard, a cross-sectoral reduction in anthropogenic greenhouse gas emissions was agreed. The capture and utilization and storage of carbon dioxide (CO₂) from power plant flue gases enables the reduction of emissions (CCUS - Carbon Capture, Utilization and Storage). Using biomass as fuel, negative CO₂ emissions can be achieved. The oxy-fuel process is one potential CCUS technology. Combustion in a CO₂-rich environment causes numerous changes in combustion behavior and thus in pollutant emissions. The influence of oxy-fuel combustion on the release of sulfur, chlorine, and nitrogen compounds from various plant biomasses was experimentally investigated. For this purpose, experiments were conducted using a thermogravimetric analysis (TGA) and an entrained flow reactor (EFR). The release steps in the thermochemical conversion of the sulfur, chlorine and nitrogen bound in the biomass could be separately observed using the TGA. The sulfur and nitrogen emissions could be attributed to the decomposition of proteins contained in the fuel, which decompose at different temperatures. The investigations showed the formation of chloromethane (CH₃Cl) and chloroethane (C₂H₅Cl) in addition to the release of hydrogen chloride (HCl). The EFR has been used to investigate high particle heating rates approaching real combustion plants. The experiments were conducted in different atmospheres (N₂, CO₂, O₂/N₂, O₂/CO₂) to study the pollutant release during devolatilization and combustion. The influence of reactor temperature, stoichiometric conditions, and residence time on pollutant release was determined. With increasing temperature, less pollutants were emitted into the N₂ und CO₂ environment. The CO₂ environment inhibited the formation of sulphur dioxide (SO₂) and promoted the formation of carbonyl sulfide (COS). Air and oxy-fuel combustion show significantly lower sulfur and chlorine emissions than in an N₂ and CO₂ atmosphere. In oxygen-rich conditions, 52 % of the fuel nitrogen was detected in the gas phase as nitrogen monoxide (NO) during oxy-fuel combustion.

English
Status: Publisher's Version
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-280182
Classification DDC: 600 Technology, medicine, applied sciences > 620 Engineering and machine engineering
Divisions: 16 Department of Mechanical Engineering > Institut für Energiesysteme und Energietechnik (EST)
Date Deposited: 02 Sep 2024 09:18
Last Modified: 03 Sep 2024 05:48
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/28018
PPN: 52103776X
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