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Leistungsvergleich von Nieder- und Hochtemperatur-Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellen - Experimentelle Untersuchungen, Modellierung und numerische Simulation

Löhn, Helmut :
Leistungsvergleich von Nieder- und Hochtemperatur-Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellen - Experimentelle Untersuchungen, Modellierung und numerische Simulation.
TU Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2010)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Leistungsvergleich von Nieder- und Hochtemperatur-Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellen - Experimentelle Untersuchungen, Modellierung und numerische Simulation
Language: German
Abstract:

Der experimentelle Teil der Dissertation beinhaltet im wesentlichen den Leistungsvergleich von Niedertemperatur (NT) - Polymerelektrolytmembran -Brennstoffzellen (PEMFCs) auf Basis von Nafion® und Hochtemperatur (HT)-PEMFCs auf Basis von Polybenzimidazol (PBI)/Phosphorsäure (H3PO4). In einer Versuchsreihe wurde die Leistungsdichte-Charakteristik von kommerziell erhältlichen Nafion®- NT- (E-TEK-Series 12 W) und PBI/H3PO4 - HT- (Celtec P 1000) Membran-Elektroden-Einheiten (MEAs) in Abhängigkeit von der Zelltemperatur (NT-MEA: 50 – 80 °C, HT-MEA: 120 – 190 °C), des Anoden- und Kathodendruckes (1 – 3 bar) , der Stöchiometrie der Gasversorgungsströme und der relativen Feuchte (nur NT-MEA) mit einer Einzelzelle untersucht. Auf Grund der gleichen aktiven MEA-Zellfläche (45.16 cm²) und der universell verwendbaren Gasverteilerstruktur konnten die Leistungsmessungen bei beiden MEAs mit derselben Einzelzelle durchgeführt werden. Im direkten Leistungsvergleich können unter vergleichbaren Betriebsbedingungen - mit Ausnahme der erhöhten Temperatur und der deaktivierten Befeuchtung bei der HT-MEA - bei beiden Membrantypen bei 0.7 A/cm² nahezu gleiche Leistungsdichten von 0.3 – 0.45 W/cm² erreicht werden. Da bei der HT-MEA kein flüssiges Prozesswasser vorhanden ist, unterliegt der Betrieb keiner Stofftransport-Limitierung; die HT-MEA kann deshalb in einem größeren Bereich mit höheren Stromdichten als die NT-MEA betrieben werden und durch das nicht erforderliche Wassermanagement ist der Betrieb der HT-MEA wesentlich vereinfacht. Weitere Vorteile der HT-MEA liegen in der relativ hohen Toleranz gegenüber dem Katalysatorgift Kohlenmonoxid - der Betrieb mit Reformatgas und wasserstoffreichen Gasen wird damit ermöglicht – und einem auf Grund der erhöhten Betriebstemperatur verbesserten Wärmemanagement. Ein Nachteil der Celtec-P-1000-MEA liegt jedoch in der Degradation bei tiefen Temperaturen. Bei Betriebszuständen, in denen flüssiges Produktwasser entsteht, besteht die Gefahr des Auswaschens der Phosphorsäure. In einer weiteren Versuchsreihe wurde die Celtec-P-1000 HT-MEA mit Temperaturwechselzyklen (40 – 160 °C) beaufschlagt, die zu irreversiblen Spannungsverlusten führen. In einer abschließenden Versuchsreihe wurden Leistungsmessungen an einem in der Brennstoffzellenforschung von Volkswagen entwickeltem HT-PEM-Brennstoffzellen-Stapel (16 Zellen /1 kW) mit einer speziellen Gasdiffusionselektrode durchgeführt, die die Degradation bei tiefen Temperaturen verhindern soll. Bei den durchgeführten Leistungsmessungen konnten keine irreversiblen Spannungsverluste festgestellt werden; die Versuche mussten jedoch auf Grund von Undichtigkeitsproblemen abgebrochen werden. Die durch die experimentellen Untersuchungen gewonnene Erkenntnis der überlegenen Betriebsweise und die weiteren Vorteile der HT-PEMFC gegenüber der NT-PEMFC waren ausschlaggebend dafür, im theoretischen Teil dieser Arbeit ein Simulationsmodell für eine HT-PEM-Einzelzelle zu erstellen, das als Prozess-Simulationsmodell für die rechnergestützte Entwicklung einer Brennstoffzelle im Rahmen des interdisziplinären Projektes „Virtuelle Brennstoffzelle“ an der TU Darmstadt geeignet ist. Bei dem Modell handelt es sich um ein numerisches 2D- „Entlang des Kanals“ Simulationsmodell, das mit der Finite Elemente – Software COMSOL Multiphysics (Version 3.5 a) erstellt wurde. Das stationäre, einphasige Modell beinhaltet insgesamt zehn abhängige Variablen in sieben Anwendungsmodulen in einem hochkomplexen, gekoppelten nichtlinearen System von Gleichungen mit 33713 Freiheitsgraden (1675 Rechteckelemente mit 1768 Netzknoten). Das Simulationsmodell beschreibt mit guter Genauigkeit die Stofftransportvorgänge und die elektrochemischen Reaktionen in einer HT-PEM- Brennstoffzelle; die Modell-Validierung durch den Vergleich mit experimentellen Daten konnte nachgewiesen werden. Das 2D-Modell ist damit grundsätzlich als Prozess-Simulationsmodell zur Projektierung einer virtuellen HT-PEM-Brennstoffzelle geeignet.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
The experimental part of this thesis essentially comprises the performance comparison of low temperature (LT) – polymer electrolyte membrane fuel cells (PEMFCs) on basis of Nafion® and high temperature (HT)- PEMFCs on basis of Polybenzimidazol (PBI)/phosphoric acid (H3PO4). The performance characteristic of commercially available Nafion® - LT - (E-TEK-Series 12 W) and PBI/H3PO4 - HT -(Celtec P 1000) membrane electrode assemblies (MEAs) were examined with a single cell in dependence of cell temperature (LT-MEA: 50 - 80 °C, HT-MEA: 120 - 190 °C), anode and cathode pressure (1 – 3 bar), stoichiometry of gas supply streams and relative humidity (only LT-MEA). Because of the same active cell area of both MEAs (45.16 cm²) and the fact, that the flow field for the gas distribution of the test cell can be used universally, the performance tests with both MEA-types could be carried out with the same single test cell. When comparing the performance of both MEAs under similar test conditions - except increased temperature and deactivated humidification of the HT-MEA – at 0.7 A/cm² with both MEA-types nearly equal performance densities of 0.3 – 0.45 W/cm² can be reached. Since there is no liquid process water present in the HT-MEA the operation is not limited by concentration losses; therefore the HT-MEA can be operated in a wider range with higher current densities and because of the not required water management the operation of the HT-MEA is essentially simplified. Further advantages of the HT-MEA exist in the relative high tolerance against the catalyst poison carbon monoxide – the operation with reformat gas and hydrogen rich gases is facilitated – and an improved heat management because of the elevated operation temperature. However, a disadvantage of the Celtec-P-1000-MEA exists in the degradation at deep temperatures. At operating conditions, in which liquid process water is present, there is the danger of washing out of the phosphoric acid. In an additional test row the Celtec-P-1000 HT-MEA was subjected to temperature change cycles (40 - 160 °C), which lead to irreversible voltage losses. In a final test row performance tests were carried out with a HT-PEM fuel cell stack (16 cells /1 kW), developed in the fuel cell research centre of Volkswagen with a special gas diffusion electrode, which should avoid the degradation at deep temperatures. In these examinations no irreversible voltage losses could be detected, but the tests had to be aborted because of leakage problems. The by the experimental examinations gained insight of the superior operating behaviour and the further advantages of the HT-PEMFC in comparison to the LT-PEMFC were crucial for the construction of a simulation model for a single HT-PEM fuel cell in the theoretical part of this thesis, that also should be suitable as process simulation model for the computer based development of a virtual fuel cell within the interdisciplinary project „Virtual Fuel Cell“ at the TU Darmstadt. The model is a numerical 2D „along the channel“ – model, that was constructed with the finite element software COMSOL Multiphysics (version 3.5 a). The stationary, one phase model comprises altogether ten dependent variables in seven application modules in a highly complex, coupled non linear system of equations with 33713 degrees of freedom (1675 rectangle elements with 1768 nodes). The simulation model describes the mass transport processes and the electro-chemical reactions in a HT-PEM fuel cell with good accuracy, the model validation by comparing the model results with experimental data could be proved. So the 2D-model is basically suitable as process simulation model for the projecting of a virtual HT-PEM fuel cell.English
Uncontrolled Keywords: Brennstoffzelle, Polymerelektrolytmembran, PEM, NT-PEM, Nafion, HT-PEM, Polybenzimadazol, PBI, PEMFC, MEA, FEM, Numerische Simulation, Comsol, Virtuelle Brennstoffzelle
Alternative keywords:
Alternative keywordsLanguage
Brennstoffzelle, Polymerelektrolytmembran, PEM, NT-PEM, Nafion, HT-PEM, Polybenzimadazol, PBI, PEMFC, MEA, FEM, Numerische Simulation, Comsol, Virtuelle BrennstoffzelleGerman
fuel cell, polymer elektrolyte membrane, PEM, LT-PEM, Nafion, HT-PEM, polybenzimadazole, PBI, PEMFC, MEA, FEM, numerical simulation, Comsol, virtual fuel cellEnglish
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
Divisions: Fachbereich Maschinenbau > Thermische Verfahrenstechnik
Date Deposited: 15 Dec 2010 07:19
Last Modified: 07 Dec 2012 11:58
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-23351
License: Simple publication rights for ULB
Referees: Hampe, Prof. Dr.- Manfred J. and Anderl, Prof. Dr.- Reiner
Refereed: 3 November 2010
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/2335
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