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Kohärente Frequenzkonversion ultra-kurzer Laserpulse in den vakuum-ultravioletten Spektralbereich

Münch, Holger :
Kohärente Frequenzkonversion ultra-kurzer Laserpulse in den vakuum-ultravioletten Spektralbereich.
TU Darmstadt - Institut für Angewandte Physik
[Ph.D. Thesis], (2010)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Kohärente Frequenzkonversion ultra-kurzer Laserpulse in den vakuum-ultravioletten Spektralbereich
Language: German
Abstract:

Das Ziel dieser Arbeit bestand in der kontrollierten und effizienten Erzeugung von Strahlung im tiefen vakuum-ultravioletten (VUV) Spektralbereich mit Wellenlängen im Bereich von 100 nm. Dabei wurden ultra-kurze (ps) Laserpulse eingesetzt werden, um so auch ultra-kurze Pulsdauern der frequenzkonvertierten Strahlung zu erzielen. Im ersten Teil dieser Arbeit wurde ein Lasersystem aufgebaut, welches die Erzeugung, Verstärkung und Charakterisierung von ultra-kurzen (ps) Laserpulsen im sichtbaren Spektralbereich ermöglicht. Die Schwierigkeit bestand dabei in der Anforderung, Laserpulse zu generieren, die sich durch eine Stabilität von Pulsdauer und Pulsenergie sowie einem langzeitstabilen Verhalten des gesamten Lasersystems auszeichnet. Dazu wurden unterschiedlichste Lasersysteme unter Verwendung von schneller und stabiler Elektronik miteinander synchronisiert. Mittels kommerzieller Lasersysteme, eines synchron-gepumpten optisch parametrischen Oszillator sowie eines gepulsten Farbstoffverstärkers samt Hochleistungspumplaser können (ps) Laserpulse im Wellenlängenbereich von 527 nm bis 550 nm mit Pulsenergien von bis zu 150 Mikrojoule bei einer Pulsdauer von ca. 1.1 ps erzeugt werden. Zur zeitlichen und spektralen Charakterisierung der nachverstärkten ultra-kurzen Laserpulse wurde außerdem ein Gerät entwickelt, welches auf dem Prinzip des frequency-resolved optical gating basiert. Durch die Kombination eines Autokorrelators mit einem Spektrometer ist es möglich neben der Pulsdauer sowie der spektralen Intensitätsverteilung auch die zeitliche Variation der Laserfrequenz während des Laserpulses zu vermessen. In einem weiteren Schritt wurde zusätzlich zum (ps) Lasersystem ein spektral durchstimmbares (ns) Lasersystem auf Basis eines (ns)-optisch parametrischen Oszillators wieder aufgebaut. Durch den Austausch des vorherigen Pumplasers gegen einen neuen, speziell angepassten Pumplaser, konnte die Pulsenergie der erzeugten bandbreiten-begrenzten (ns)-Laserpulse im sichtbaren Spektralbereich deutlich erhöht werden. Allerdings hat sich auf Grund der veränderten Pumplaserspezifikationen die räumliche Intensitätsverteilung deutlich verschlechtert. Durch eine geeignete Synchronisation des (ns) Lasersystems auf das (ps)-Lasersystem besteht jetzt die Möglichkeit Experimente bei simultanem Einsatz von (ns)- und (ps)-Laserpulsen zu realisieren. Zeitgleich wurde ein neuer Farbstoffverstärker entwickelt, der durch ein modernisiertes Design der einzelnen Verstärkerstufen zu einer deutlichen Verbesserung des räumlichen Strahlprofils der verstärkten (ps) Laserpulse führt. Ebenso konnte die maximale Pulsenergie erhöht werden. Allerdings bestehen zurzeit noch Probleme mit verstärkter Spontanemission. Der zweite Teil dieser Arbeit beschäftigte sich mit der kohärenten Kontrolle von Frequenzkonversionsprozessen zur Erzeugung von VUV-Strahlung. Erstmals wurden dabei (ps)-Laserpulse bei der experimentellen Umsetzung verwendet. Mittels Frequenzverfünffachung und Vierwellenmischung wird simultan VUV-Strahlung mit einer Wellenlänge von 106 nm auf zwei Konversionspfaden generiert. Die beiden Konversionspfade unterschieden sich dabei lediglich in der Anzahl der pro VUV-Photon konvertierten Photonen. Im ersten Fall werden fünf Photonen mit der fundamentalen Wellenlänge λ_1 = 530 nm in ein VUV-Photon konvertiert. Im zweiten Fall werden ein Photon mit der fundamentalen Wellenlänge und zwei Photonen mit der frequenzverdoppelten Wellenlänge λ_2 = 265 nm in ein VUV-Photon konvertiert. Als nichtlineares Medium dient dabei ein dichter Strahl aus Xenon-Atomen. Die beiden Konversionsprozesse werden resonant überhöht, indem die fundamentale Laserstrahlung Fünf-Photonen-resonant zum atomaren Übergang vom Grundzustand 5p6 1S0 in den angeregten Zustand 8d 2[1/2]1 der Xenon-Atome abgestimmt wird. Durch die Variation der relativen Phase zwischen den beiden Konversionsprozessen, d.h. zwischen fundamentalem und frequenzverdoppeltem Laserfeld, konnte eine deutliche Modulation der Intensität der erzeugten VUV-Strahlung auf Grund von Quanteninterferenzeffekten beobachtet werden. Der erzielte Kontrast von 20% ist deutlich geringer als der maximal mögliche Kontrast von 100%. Die Ursache dafür ist im Wesentlichen der Effekt der räumlichen Phasenanpassung auf den einzelnen Konversionspfaden, der dazu führt, dass die Interferenz der beiden Konversionspfade unvollständig ausfällt. Dennoch konnte eindeutig nachgewiesen werden, dass sich kohärente Kontrolltechniken auch auf Frequenzkonversionsprozesse hoher Ordnung bei der Verwendung von ultra-kurzen (ps) Laserpulsen zur Erzeugung von VUV-Strahlung anwenden lassen. Im dritten Teil dieser Arbeit wurde die Anwendbarkeit von adiabatisch getriebener Summenfrequenzmischung zur Erzeugung von ultra-kurzen Laserpulsen im VUV-Spektralbereich untersucht. Dazu wurde das nichtlineare Medium, das wieder aus einem dichten Strahl aus Xenon-Atomen besteht, mittels eines Zwei-Photonen-Prozesses zunächst nah-resonant angeregt. Bei leichten Verstimmungen der Frequenz der Pump-Laserstrahlung von der exakten Zwei-Photonen-Resonanz des Übergangs vom 5p6 1S0 Grundzustand in den angeregten 7p 2[1/2]0 Zustand tritt der Effekt des coherent population return (CPR) auf. Dabei wird das atomare System während der Wechselwirkung mit dem Pump-Laserpuls in einen kohärenten Überlagerungszustand aus Grund- und angeregtem Zustand überführt. Bei hinreichend hoher Intensität der Pump-Laserstrahlung, sind die Wahrscheinlichkeitsamplituden der beiden Zustände in der kohärenten Überlagerung identisch und das System wird in einem Zustand maximaler atomarer Kohärenz |ρ_12 |=|c_1^* c_2 |=0.5 präpariert. Auf Grund dieser Kohärenz erfolgt eine Überhöhung der induzierten nichtlinearen Polarisation des Mediums, welche bei Wechselwirkung des Systems mit einem weiteren, ultra-kurzen (ps) Probe-Laserpuls in einer Überhöhung der Effizienz der auftretenden Summenfrequenzmischung resultiert. Es wurde demonstriert, dass die Kombination aus kohärenter Präparation mittels eines (ns) Pump-Laserpulses und Frequenzkonversion eines (ps) Probe-Laserpulses die effiziente Erzeugung von ultra-kurzen Laserpulsen im VUV-Spektralbereich ermöglicht. In einem weiteren Schritt wurde gezeigt, dass sich das umgesetzt Mischschema auch zur Konversion von spektral verbreiterten Probe-Laserpulsen anwenden lässt. Dies ermöglicht die Erzeugung großer spektraler Bandbreiten im VUV-Spektralbereich und als Fernziel die effiziente Erzeugung von Laserpulsen mit sehr kurzen Wellenlängen und Pulsdauern von weniger als einer Femtosekunde.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
This thesis demonstrates efficient and coherently controlled generation of vacuum-ultraviolet (VUV) radiation pulses at wavelengths around 100 nm. Frequency conversion of ultra-short picosecond (ps) laser pulses in the visible and ultraviolet spectral region realize ultra-short pulse durations of the VUV pulses. Chapter 1 presents the implementation of a laser system for generation, amplification and characterization of ultra-short (ps) laser pulses in the visible spectral range. Special care had to be taken to satisfy the need for laser pulses with stable pulse duration and pulse energy as well as a long term stability of the whole system. Therefore fast and stable electronics synchronize the different laser systems. Commercial laser systems, a synchronously pumped optical parametric oscillator (OPO) and a pulsed dye amplifier including a high power pump laser system generate (ps) laser pulses with wavelengths between 527 nm and 550 nm at a maximum pulse energy of 150 microjoule and a pulse duration of 1.1 ps. Small modifications of the whole system allow for amplified (ps) laser pulses in the wavelength range of 505 nm up to 700 nm. A newly developed device based on the principle of frequency-resolved optical gating measures the (ps) laser pulses simultaneously in time and frequency domain. The combination of an autocorrelator and a spectrometer provides information on the frequency variation during the laser pulse duration (chirp) additionally to the temporal and spectral intensity distribution. In a further step the (ps) laser system is extended by a (ns) laser system based on an (ns) optical parametric oscillator. A new pump laser, which is designed for OPO pumping, replaces the former pump source of the OPO. Thereby the pulse energy of the bandwidth-limited OPO output pulse in the visible spectral range doubled, but the quality of the spatial intensity distribution decreased. Proper synchronization of (ps) and (ns) laser systems offers the possibility of experiments involving (ps) and (ns) laser pulses simultaneously. At the same time the development of a new pulsed dye amplifier started. This amplifier relies on a modern design of the amplification stages, yielding (ps) laser pulses with increased beam quality. Furthermore the available maximum pulse energy raised but is actually limited by amplified spontaneous emission, which disturbs the amplification process. Chapter 2 presents experimental data on coherent control of frequency conversion of ultra-short (ps) laser pulses towards the VUV spectral range. A fundamental laser pulse at λ_1 = 530 nm and its frequency doubled laser pulse at λ_2 = 265 nm simultaneously drive fifth harmonic generation and four-wave mixing in a dense jet of xenon atoms yielding VUV radiation at λ_VUV = 106 nm . The two processes involve different numbers of photons: The fifth harmonic generation converts five fundamental photons into one VUV photon while the four-wave mixing process converts one fundamental photon and two frequency doubled photons into one VUV photon. Both conversion processes are resonantly enhanced by a multi-photon-transition between the ground state 5p6 1S0 and the excited state 8d 2[1/2]1. Quantum interference of the induced polarization of the xenon atoms results in a modulation of the absolute VUV yield if the relative phase between the two simultaneous conversion processes, i.e. between fundamental and frequency doubled laser field, varies. Averaged experimental data show a contrast of 20%. A spatial phase mismatch between the laser fields of the two conversion processes causes an incomplete interference and therefore a contrast less than 100%. Nevertheless the experimental results successfully demonstrate the application of coherent control techniques to higher order frequency conversion processes of ultra-short (ps) laser pulses aiming at the generation of VUV radiation pulses. Chapter 3 discusses the realization of adiabatically driven sum-frequency mixing for the generation of ultra-short laser pulses in the VUV spectral range. The nonlinear medium are again xenon atoms prepared in a dense jet. Two photons from a pump laser pulse at λ_P = 225 nm couple the ground state 5p6 1S0 near-resonant to the excited state 8p 2[1/2]0 via a two-photon-process. In the case of a small two-photon-detuning of the pump laser frequency from the atomic resonance frequency adiabatic population transfer by coherent population return (CPR) occurs. The pump laser pulse prepares a coherent superposition of the two atomic states during the interaction time. Probability amplitudes of the two bare states in the coherent superposition are equal for a sufficiently intense pump laser pulse. In this case the atomic system is prepared in a state of maximum atomic coherence |ρ_12 |=|c_1^* c_2 |=0.5. An additional ultra-short (ps) probe laser pulse interacts with the prepared atomic system resulting in a sum-frequency mixing process of two pump laser photons and one probe laser photon. The atomic coherence |ρ_12| enhances the induced nonlinear polarization and therefore the conversion efficiency of the sum-frequency mixing process. The experimental data demonstrate the possibility of efficient generation of ultra-short VUV radiation pulses by combining coherent preparation by a (ns) pump laser pulse with frequency conversion of an ultra-short (ps) probe laser pulse. Furthermore the presented mixing scheme allows the conversion of spectrally broadened probe laser pulses. This makes the generation of large spectral bandwidths in the VUV spectral range possible. Such spectra are essential for the generation of laser pulses with pulse durations below 1 fs at very short wavelengths.English
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
Divisions: Fachbereich Physik > Angewandte Physik
Date Deposited: 25 Nov 2010 11:32
Last Modified: 07 Dec 2012 11:58
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-23290
License: Creative Commons: Attribution-Noncommercial-No Derivative Works 3.0
Referees: Halfmann, Prof. Dr. Thomas and Birkl, Prof. Dr. Gerhard
Refereed: 15 November 2010
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/2329
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