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Atomistic Computer Simulations of Dislocations in Strontium Titanate Single Crystals

Klomp, Arne Jan (2022)
Atomistic Computer Simulations of Dislocations in Strontium Titanate Single Crystals.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00022467
Ph.D. Thesis, Primary publication, Publisher's Version

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Item Type: Ph.D. Thesis
Type of entry: Primary publication
Title: Atomistic Computer Simulations of Dislocations in Strontium Titanate Single Crystals
Language: English
Referees: Albe, Prof. Dr. Karsten ; Rödel, Prof. Dr. Jürgen
Date: 2022
Place of Publication: Darmstadt
Collation: xiv, 168 Seiten
Date of oral examination: 22 September 2022
DOI: 10.26083/tuprints-00022467
Abstract:

Thermo-mechanical, functional, as well as processing related properties of ceramics are typically tailored via defect engineering. While zero-, two-, and three-dimensional defects are widely studied, the domain of one-dimensional defects, i.e., dislocations has hardly been exploited to tailor ceramics. The reason is a lack of understanding of dislocations in ceramic crystal structures. Furthermore, effective means of introducing and controlling dislocations in brittle ceramics are not well explored. We expect that once dislocations in ceramics are properly understood, they can also be controlled and finally employed as an engineering framework to enhance mechanical properties such as crack resilience as well as functional properties, such as ferro- and piezoelectricity. However, this requires a fundamental understanding how dislocations work on the microscopic level. Here, we use atomistic computer simulations to shed light on the microscopic structure and properties of dislocations in SrTiO3 which is a prototype member of the important perovskite family.

In three consecutive sections we explore (I) the equilibrium structure and low temperature configuration of dislocations that can be controlled by external mechanical stress; (II) the behavior of these dislocations under applied load, their tendency to glide, and the imperfections occurring during dislocation glide; (III) the implications of complex dislocation arrangements for the macroscopic plastic behavior of SrTiO3.

(I) First, we classify the dislocations reported in literature into five groups and model each of these types explicitly. We find that only dislocations with Burgers vector <110> and glide plane {1-10} can dissociate into partial dislocations. With the help of analytic estimates we show that this glide dissociation makes them good candidates for easy dislocation glide. However, their structure is very sensitive to the dislocation line orientation as well as the oxygen ion stoichiometry at the dislocation core.

(II) Second, stress is applied to the dislocation configurations identified in (I). We determine the Peierls stress as a function of the dislocation core configuration and stoichiometry and observe that the emission of defects from a gliding dislocation is a prominent feature for certain dislocation configurations.

(III) Third, we study multiple dislocations and their interactions. In doing so, we combine in silico observations of different dislocation arrangements with the results of ex situ electron microscopic characterization. We determine that points of preferential dislocation nucleation and opportunities for dislocation multiplication enable the plasticity of SrTiO3. This understanding paves the way to design methods for creating and controlling dislocations.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Die thermo-mechanischen, funktionellen und Verarbeitungseigenschaften von Keramiken werden gewöhnlich durch die Anpassung von Defekten gesteuert. Während null-, zwei- und drei-dimensionale Defekte gut untersucht sind, wurden ein-dimensionale Defekte, d.h. Versetzungen, bisher wenig genutzt, um Keramiken zu optimieren. Dies liegt an einem mangelnden Verständnis von Versetzungen in keramischen Kristallstrukturen. Außerdem sind Mechanismen, um Versetzungen in spröden Keramiken zu erzeugen und zu kontrollieren, bisher wenig untersucht. Mit einem besseren Verständnis von Versetzungen in Keramiken erwarten wir verbesserte Kontrolle über Versetzung und schlussendlich ihre Anwendung, um mechanische Eigenschaften wie z.B. Bruchzähigkeit, aber auch funktionale Eigenschaften wie Piezo- und Ferroelektrizität zu verbessern. Hierfür müssen Versetzungen jedoch auf mikroskopischer Ebene besser verstanden werden. Zu diesem Zweck verwenden wir atomistische Computersimulationen, um die mikroskopische Struktur von Versetzungen und deren Eigenschaften in SrTiO3, einem prototypischen Mitglied der wichtigen Perowskit-Familie, zu untersuchen.

In drei konsekutiven Abschnitten untersuchen wir (I) die Gleichgewichtsstruktur und Konfigurationen derjenigen Versetzungen, die sich durch äußere mechanische Spannung bei niedrigen Temperaturen kontrollieren lassen; (II) das Verhalten dieser Versetzungen unter angelegter Spannung, ihre Tendenz zu gleiten und Fehler während der Gleitbewegung; (III) den Einfluss von komplexen Strukturen mehrerer Versetzungen auf das makroskopische plastische Verhalten von SrTiO3.

Als Erstes klassifizieren wir die in der Literatur gefundenen Versetzungen in fünf Gruppen und modellieren diese atomistisch. Es stellt sich heraus, dass nur Versetzungen mit einem <110> Burgers Vektor und einer {1-10} Gleitebene in Partialversetzungen dissoziieren können. Unter Berücksichtigung analytischer Abschätzungen zeigt sich, dass sie dadurch zu guten Kandidaten für einfaches Versetzungsgleiten werden. Die Struktur dieser Versetzungen hängt jedoch stark von der Orientierung der Versetzungslinie und der Sauerstoffstöchiometrie im Versetzungskern ab.

Als Nächstes wird mechanische Spannung an jene Versetzungen angelegt, von denen eine Gleitbewegung erwartet wird. Neben der Abhängigkeit der Peierls-Spannungen von der Konfiguration des Versetzungskerns wird beobachtet, dass bestimmte Versetzungen während der Gleitbewegung Kristalldefekte zurücklassen.

Zuletzt untersuchen wir Strukturen vieler Versetzungen und deren Wechselwirkungen. Dafür kombinieren wir in silico Beobachtungen verschiedener Versetzungsstrukturen mit den Ergebnissen von ex situ Elektronenmikroskopie an mechanisch verformten SrTiO3 Einkristallen. Es wird gezeigt, dass Nukleationspunkte und Möglichkeiten für Versetzungsmultiplikation entscheidende Faktoren sind, welche die Plastizität von SrTiO3 ermöglichen.

German
Uncontrolled Keywords: perovskite, strontium titanate, molecular dynamics, dislocations, modelling
Status: Publisher's Version
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-224672
Classification DDC: 500 Science and mathematics > 500 Science
500 Science and mathematics > 530 Physics
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Materials Modelling
Date Deposited: 06 Oct 2022 12:17
Last Modified: 07 Oct 2022 06:45
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/22467
PPN: 500049688
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