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Thermal Conductivity and Thermal Rectification in Carbon Nanotubes - Reverse Non-Equilibrium Molecular Dynamics Simulations

Alaghemandi, Mohammad :
Thermal Conductivity and Thermal Rectification in Carbon Nanotubes - Reverse Non-Equilibrium Molecular Dynamics Simulations.
TU Darmstadt
[Ph.D. Thesis], (2010)

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Thermal Conductivity and Thermal Rectification in Carbon Nanotubes - Reverse Non-Equilibrium Molecular Dynamics Simulations
Language: English
Abstract:

The purpose of this research is an investigation of the thermal conductivity () and thermal rectification of carbon nanotubes as well as the different factors which have an influence on these quantities. As computational tool we have used reverse non-equilibrium molecular dynamics (RNEMD) simulations. In chapter 1 we have briefly discussed the importance of research in nanoscale science. Furthermore the motivation for this work has been explained. In chapter 2 we have investigated the thermal conductivity of single-walled and multi-walled carbon nanotubes by RNEMD as a function of the tube length (L), temperature and chiral index. We found that the thermal conductivity in the ballistic-diffusive regime follows a L law. The exponent  is insensitive to the diameter of the carbon nanotube; at room temperature has been derived for short carbon nanotubes. The temperature dependence of the thermal conductivity shows a peak between 250 and 500 K. We have also defined and shortly discussed the phenomenon of thermal rectification in mass-graded and extra-mass-loaded nanotubes. In chapter 3 the thermal rectification in nanotubes with a mass gradient has been studied in more detail. We predict a preferred heat flow from light to heavy atoms which differs from the preferential direction in one-dimensional (1D) monoatomic systems. This behavior of nanotubes is explained by anharmonicities caused by transverse motions which are stronger at the low mass end. The present simulations show an enhanced rectification with increasing tube length, diameter and mass gradient. Implications of the present findings for applied topics are mentioned concisely. In chapter 4 we have extended our work on thermal rectification from mass-graded quasi-one-dimensional nanotubes to the other model systems. Mass-graded polyacetylene-like chains behave like single-file chains as long as the mass gradient is hold by the backbone atoms. The thermal rectification in nanotubes with a gradient in the bond force constant (kr) has been studied, too. They show a preferred heat transfer from the region with large kr to the domain with small kr. Thermal rectification has been studied also in planar (2D) and 3D mass-graded systems where the heat flow followed a preferred direction similar to that observed in nanotubes. Additionally, a more realistic system has been implemented. Here a different number of carbon nanotubes have been grafted on both sides of a graphene sheet. We have found that the transfer of the vibrational energy as well as the generation of low-energy modes at atoms with large masses is responsible for the sign of the thermal rectification. In chapter 5 the thermal conductivity of carbon nanotubes (CNTs) with chirality indices (5,0), (10,0), (5,5) and (10,10) has been studied by reverse non-equilibrium molecular dynamics simulations as a function of different bondlength alternation patterns (r). The r dependence of the bond force constant (krx) in the MD force field has been determined with the help of an electronic band structure approach. From these calculations it follows that the r dependence of krx in tubes with not too small diameter can be mapped by a simple linear bondlength–bondorder correlation. A bondlength alternation with an overall reduction in the length of the nanotube causes an enhancement of  while an alternation scheme leading to an elongation of the tube is coupled to a reduction of the thermal conductivity. This effect is more pronounced in CNTs with larger diameters.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
In meiner Doktorarbeit habe ich mich mit der Wärmeleitfähigkeit (λ) und der thermischen Rektifikation in Kohlenstoff-Nanoröhren (CNTs) sowie mit den Faktoren, die diese Grössen beeinflussen, beschäftigt. Als theoretisches Werkzeug für diese Analyse verwendete ich Nichtgleichgewichts Molekulardynamik Simulationen (Typ: RNEMD). In Kapitel 1 meiner Arbeit wird ein kurzer Überblick über wichtige Forschungsergebnisse in der Nanowissenschaft gegeben. In diesem Zusammenhang erkläre ich auch die Motivation der hier vorgelegten Arbeit. Die Wärmeleitfähigkeit von Monoröhren und Multiröhren als Funktion ihrer Längen (L), der Temperatur und des sogenannten Chiralitätsparameters wird in Kapitel 2 behandelt. Im Rahmen meiner Untersuchungen habe ich gefunden, dass λ unter ballistisch-diffusionskontrollierten Bedingungen einem Lα Gesetz folgt. Der Parameter α hängt nicht vom Durchmesser des Systems ab. Für kürze Röhren wird bei Raumtemperatur ein Wert von   0.77 gefunden. Die Wärmeleitfähigkeit zeigt einen Maximum zwischen 250 und 500 K. In Kapitel 2 habe ich mich auch kurz mit dem Phänomen der sogenannten thermischen Rektifikation beschäftigt. Als Modellsysteme wurden hier Nanoröhren mit einem Massengradienten sowie Nanoröhren mit externen Massen gewählt. Auf die Wärmeleitfähigkeit in Nanoröhren mit einem Massengradienten gehe ich in Kapitel 3 dann näher ein. Unsere Untersuchungen zeigen, dass der Energietransport von leichten zu schweren Teilchen bevorzugt stattfindet. Dies unterscheidet sich von der bevorzugten Transportrichtung von “schwer nach leicht” in einer eindimensionalen (1D) monoatomaren Kette. Wir erklären dieses Verhalten der CNTs mit einer Kopplung zwischen transversalen und longitudinalen Phonon-Moden, die für leichte Atome stärker ist. Unsere Untersuchungen zeigen, dass die thermische Rektifikation mit der Länge der Nanoröhre, dem Durchmesser und dem Massengradienten zunimmt. Mögliche Anwendungen dieser Befunde werden kurz vorgestellt. Im vierten Kapitel erweitere ich die Analyse der thermischen Rektifikation von quasi-1D-Nanoröhren mit einem Massengradienten auf andere Modellsysteme. 1D Ketten mit einer Polyacetylen-Struktur mit Massengradienten auf dem Hauptstrang verhalten sich wie entsprechende eindimensionale monoatomaren Kette. In diesem Kapitel meiner Arbeit habe ich ebenfalls Nanoröhren analysiert, in denen ein Gradient in der Kraftkonstanten (kr) für die C-C Bindungen auftritt. Hier findet der bevorzugte Energietransfer vom Bereich hoher kr zum Bereich kleiner kr statt. Ein weiteres Thema dieses Kapitels ist die Analyse der thermischen Rektifikation in planaren (2D) und 3D Systemen mit einem Massengradienten. Diese Systeme verhalten sich wie die Nanoröhren mit einem Massengradienten. Schließlich stelle ich in diesem Kapitel auch ein realistisches System vor, i.e. Kohlenstoff-Nanoröhren, die an eine Graphit-Schicht gebunden sind. Hier diskutiere ich die Bedeutung des Transfers von Schwingungsenergie sowie die Erzeugung niederenergetischer Moden an schweren Atomen. Die thermische Rektifikation wird durch diese Grössen bestimmt. Thema des fünften Kapitels ist die Wärmeleitfähigkeit in Kohlenstoff-Nanoröhren mit Chiralitätsindizes (5,0), (10,0), (5,5), und (10,10) als Funktion der Anordnung von Einzel- und Doppelbindungen erzeugt durch Variation der Bindungslängen (r). Auch für diese Untersuchungen wurde die RNEMD Methode herangezogen. Die Änderung der Kraftkonstanten kr für die C-C Schwingungen wurde mithilfe von elektronischen Bandstruktur-Rechnungen bestimmt. Für CNTs mit grösserem Durchmesser lässt sich diese Bestimmung auf Basis einer linearen Korrelation zwischen Bindungslänge und Bindungsordnung durchführen. Eine Anordnung von Einzel- und Doppelbindungen, die mit einer Reduktion der Länge der Röhre verbunden ist, führt zu einer Vergrösserung der Wärmeleitfähigkeit. Der umgekehrte Effekt tritt ein, wenn die Röhre durch das Bindungsmuster verlängert wird. Generell ist dieser Effekt im Fall von CNTs mit grösserem Durchmesser stärker ausgeprägt.German
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: Fachbereich Chemie > Physikalische Chemie
Date Deposited: 06 Jul 2010 10:07
Last Modified: 07 Dec 2012 11:58
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-22263
License: Simple publication rights for ULB
Referees: Müller-Plathe, Prof. Florian and Van der Vegt, Prof. Nico
Refereed: 22 March 2010
URI: http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/2226
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