TU Darmstadt / ULB / TUprints

Operation-Dependent Degradation of Automotive Lithium-Ion Cells

Storch, Mathias (2022)
Operation-Dependent Degradation of Automotive Lithium-Ion Cells.
Technische Universität Darmstadt
doi: 10.26083/tuprints-00021554
Ph.D. Thesis, Primary publication, Publisher's Version

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Item Type: Ph.D. Thesis
Type of entry: Primary publication
Title: Operation-Dependent Degradation of Automotive Lithium-Ion Cells
Language: English
Referees: Riedel, Prof. Dr. Ralf ; Birke, Prof. Dr. Kai Peter
Date: 2022
Place of Publication: Darmstadt
Collation: vi, 132, V Seiten
Date of oral examination: 13 May 2022
DOI: 10.26083/tuprints-00021554
Abstract:

This PhD thesis represents a first milestone in the evaluation of the calendar and cycle degradation mechanisms in long-term application of automotive lithium-ion cells. Within this work the detailed analysis of the degradation mechanisms in function of battery operating conditions has been performed for the first time. It has been shown that the temperature, the state of charge and the depth of discharge are the most crucial parameters. Furthermore a unique approach consisting in a statistical analysis of long-term aged cells by means of XPS depth-profiling has been applied to determine the composition and growth of the solid electrolyte interphase for a large number of different long-term aged cell materials. The evolution of gas is identified as the second major degradation mechanism at high state of charge and especially at high temperature storage/operation. Furthermore, the profound analysis of cells at high state of charge operation using STEM-EELS revealed the intensified dissolution of transition metal from the cathode material. Contrary to literature reports, the major degradation during battery operation under a high depth of discharge is attributed to the cathode particle cracking instead of the accelerated growth of the SEI. In addition, inhomogeneous degradation resulting from enclosed gas, temperature and lithium- concentration gradients is identified as major cause for accelerated loss of cell performance. The identified correlations between operation of the lithium-ion cells, the corresponding electrical data and the data gathered from post-mortem analysis enable a lifetime optimized design of the operation strategy in the application, conceivable enhancement of lifetime >15 years and >300.000 km.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Diese Dissertation stellt den ersten Meilenstein in der Auswertung von kalendarischen und zyklischen Alterungsmechanismen in der Langzeitanwendung von automotiven Lithium-Ionen Zellen dar. Zum ersten Mal wurde eine detaillierte Analyse der Degradationsmechanismen in Abhängigkeit der Batteriebetriebsbedingungen durchgeführt. Es wurde gezeigt, dass die Temperatur, der Ladezustand und die Entladetiefe die wichtigsten Parameter sind. Weiterhin wurde mit der statistischen Analyse der langzeit-gealterten Zellen mittels XPS Tiefenprofilierung die Zusammensetzung und das Wachstum der SEI für eine große Anzahl an unterschiedlich gealterten Materialien ermittelt. Als zweitstärkster Degradationsmechanismus zeigte sich die Bildung von Gas bei hohem Ladezustand und besonders bei hohen Lager- und Betriebstemperaturen. Die weitergehende Untersuchung der Zellen nach Betrieb mit hohem Ladezustand mit STEM-EELS deckte die Lösung von Übergangsmetallen aus dem Kathodenmaterial auf. Im Gegensatz zur Literatur, ist der stärkste Degradationsmechanismus unter Zyklisierung mit einer hohen Entladetiefe statt des verstärkten SEI Wachstums, das Aufbrechen der Kathodenpartikel. Zusätzlich zeigte sich eine inhomogene Degradation in Folge von eingeschlossenem Gas, Temperatur- sowie Lithium-Konzentrationsgradienten. Die ermittelten Zusammenhänge zwischen dem Betrieb der Lithium-Ionen Zellen, den elektrischen Daten und den Ergebnissen der Post-Mortem Analyse ermöglichen ein lebensdauer-optimiertes Design der Betriebsstrategie in der Anwendung und damit eine mögliche Verbesserung der Lebensdauer >15 Jahre und >300.000 km.

German
Status: Publisher's Version
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-215544
Classification DDC: 500 Science and mathematics > 500 Science
600 Technology, medicine, applied sciences > 620 Engineering and machine engineering
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Dispersive Solids
Date Deposited: 20 Jul 2022 12:21
Last Modified: 16 Aug 2022 13:21
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/21554
PPN: 497909464
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