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Katalysator- und Prozessentwicklung für die Umwandlung von CO₂ zu Diethylcarbonat

Buchmann, Marco (2022)
Katalysator- und Prozessentwicklung für die Umwandlung von CO₂ zu Diethylcarbonat.
Technische Universität
doi: 10.26083/tuprints-00020390
Ph.D. Thesis, Primary publication, Publisher's Version

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Item Type: Ph.D. Thesis
Type of entry: Primary publication
Title: Katalysator- und Prozessentwicklung für die Umwandlung von CO₂ zu Diethylcarbonat
Language: German
Referees: Rose, Prof. Dr. Marcus ; Hess, Prof. Dr. Christian
Date: 2022
Place of Publication: Darmstadt
Collation: XI, 137 Seiten
Date of oral examination: 24 January 2022
DOI: 10.26083/tuprints-00020390
Abstract:

Der fortschreitende Klimawandel, verändertes Umweltbewusstsein und sich verringernde Kohle-, Öl- und Gasvorräte machen die Erschließung neuer Rohstoffquellen nötig. CO₂ kommt hier eine besondere Rolle zu, da es sowohl für einen Großteil des Klimawandels verantwortlich ist als auch eine Kohlenstoffquelle mit weltweiter Verfügbarkeit darstellt. In einem ersten Schritt konnte ein Ceroxidkatalysator entwickelt werden, der eine gute Performance in der Diethylcarbonatsynthese zeigt. Hierbei ist eine pH-Wert- und temperaturgesteuerte Katalysatorfällung, als auch die Beachtung thermodynamischer Limitierungen in der Carbonatsynthese notwendig. Die größte Herausforderung in der Diethylcarbonatsynthese stellt dabei die Gleichgewichtslimitierung auf Seite der Edukte dar. Einzig die Entfernung von Wasser aus dem Gleichgewicht erweist sich als zweckmäßig. Zum Einsatz kommen hier organische und anorganische Membranen, welche jedoch nicht langzeitstabil gegenüber CO₂ sind, sodass ein erfolgreicher Verfahrensansatz nicht weiterverfolgt werden kann. Zur Erweiterung des potentiellen Produktspektrums in der Verwendung von Diethylcarbonat als Brückenmolekül in der CO₂-Nutzung wird die Hydrierung zu Methanol untersucht. Erste Versuchsreihen weisen eine gute Ausbeute bei der Verwendung von kombinierten Kupfer-Ceroxidkatalysatoren auf. Hier kann in einer weiterführenden Arbeit eine direkte Hydrierung/Carboxylierung untersucht werden, was entscheidende Vorteile und Vereinfachungen im verfahrenstechnischen Sinne mit sich bringen kann.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Ongoing climate change, changing environmental awareness and diminishing coal, oil and gas reserves are making it necessary to develop new sources of raw materials. CO₂ has a special role to play here, as it is both responsible for a large part of climate change and represents a carbon source with global availability. In a first step, a cerium oxide catalyst was developed that shows good performance in diethyl carbonate synthesis. This requires pH and temperature controlled catalyst precipitation as well as the consideration of thermodynamic limitations during the carbonate synthesis. The greatest challenge in diethyl carbonate synthesis is the equilibrium limitation on the reactant side. Only the removal of water from the equilibrium proves to be expedient. Organic and inorganic membranes are used here, but these are not stable over the long term with respect to CO₂, so that a successful process approach cannot be pursued further. To extend the potential product range in the use of diethyl carbonate as a bridging molecule in CO₂ utilization, hydrogenation to methanol is being investigated. First series of experiments show a good yield when using combined copper-ceroxide catalysts. In further work, direct hydrogenation/carboxylation can be investigated here, which could bring decisive advantages and simplifications regarding process engineering aspects.

English
Status: Publisher's Version
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-203903
Classification DDC: 500 Science and mathematics > 540 Chemistry
Divisions: 07 Department of Chemistry > Fachgebiet Technische Chemie > Technische Chemie II
07 Department of Chemistry > Ernst-Berl-Institut > Fachgebiet Technische Chemie > Technische Chemie II
Date Deposited: 03 Feb 2022 13:05
Last Modified: 03 Feb 2022 13:05
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/20390
PPN: 491473699
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