Lappas, Ingo :
Heterogene Katalyse in überkritischen Medien.
[Online-Edition]
TU Darmstadt
[Ph.D. Thesis] , (2001)
Abstract
Die überkritischen Fluide Kohlendioxid und Wasser bieten zusammen mit dem Einsatz von Heterogenkatalysatoren eine erfolgversprechende Chance zur Erschließung neuer Synthesewege. Die sauerstoffhaltigen Medien für Partialoxidationen, besonders Wasser, fordern bei überkritischen Bedingungen auch eine erhöhte Korrosionsbeständigkeit der katalytischen Materialien. In dieser Arbeit kamen Silber und Kupfer mit unterschiedlichen Oberflächen und Morphologien zum Einsatz. Darüberhinaus wurden binäre Silberlegierungen (Ag/Cu und Ag/Au) untersucht. Die Ergebnisse der Katalysatorcharakterisierung bei überkritischen Bedingungen wurden mit dem Verhalten der Katalysatoren in der Gasphase verglichen. Die stofflichen und strukturellen Veränderungen der Metall- und Legierungskatalysatoren (bzw. Oxidationskatalysatoren) wurden überwiegend mit Röntgenbeugungsmethoden und der Elektronenmikroskopie beschrieben. Dabei steht die Aktivierung des Sauerstoffs und die damit verbundene Oxidbildung im Mittelpunkt des Interesses. An den weiterhin metallisch vorliegenden Katalysatoren (Ag und Ag/Au) konnten morphologische Phänomene einer Sauerstoffaktivierung aufgezeigt werden. Mit oxidbildenden Katalysatoren (Cu und Ag/Cu) kann durch Morphologie und Legierungsgrad die Oxidbildung (Cu2O und CuO) beeinflußt werden. Die Ergebnisse zeigen, daß auch in korrosivem überkritischem Wasser durchaus Materialien zur Verfügung stehen, die zugleich korrosionsbeständig und katalytisch aktiv sind.
| Item Type: | Ph.D. Thesis |
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| Erschienen: | 2001 |
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| Creators: | Lappas, Ingo |
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| Title of the item: | Heterogene Katalyse in überkritischen Medien |
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| Language of the item: | Deutsch |
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| Keywords/Subjects (SWD): | Katalysator, Überkritischer Zustand, Oxidation, Korrosion, Silber, Kupfer, Legierung, Röntgendiffraktometrie, Elektronenmikroskopie |
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| Sachgruppe der Dewey Dezimalklassifikation (DDC): | 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie |
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| Division(s): | Fachbereich Material- und Geowissenschaften |
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| Date Deposited: | 17 Oct 2008 11:21 |
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| Last Modified: | 05 May 2011 18:58 |
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| Official URL: | http://elib.tu-darmstadt.de/diss/000179 |
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| URN: | urn:nbn:de:tuda-tuprints-1793 |
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| Lizenz (Kurzform): | Einfaches Publikationsrecht für die ULB Darmstadt |
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| Referees: | Vogel, Prof. Dr. H. |
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| Date of refereeing/review / Verteidigung / mdl. Prüfung: | 13 February 2001 |
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| Title (translated) (übersetzt): | | Title (translated) | Language of translated title |
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| heterogeneous catalysis in supercritical fluids | English |
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| Abstract (translated): | | Abstract (translated) | Language of translated abstract |
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| The supercritical fluids carbon dioxide and water and the usage of heterogeneous catalysts at the same time offer a promising chance for developing new synthesis routes. The oxygen containing supercritical media for partial oxidations, especially water, require higher corrosion resistance of catalytic material. In this work silver and copper with different surfaces and morphology were applied. Furthermore binary silver alloys (Ag/Cu und Ag/Au) were tested. The catalyst characterization results under supercritical conditions were compared to catalyst behaviour in gas phase. Substantial and structural changes of the metal and alloy catalysts (resp. oxidation catalysts) were analyzed by X-ray diffraction techniques and electron microscopy. Withal oxygen activation and the with it correlated oxide formation is in the focus of attention. Morphologic changes due to oxygen activation were shown with catalysts which still remained metallic (Ag and Ag/Au). With catalysts forming metal oxides (Cu and Ag/Cu) formation of these oxides (Cu2O und CuO) can be influenced by morphology and grade of alloy. The results show, that even in corrosive supercritical water materials are available which are corrosion resistant and catalytic active at the same time. | English |
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| URI: | http://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/179 |
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| Export: | |
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