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Photoelektrochemische Wasserspaltung mittels adaptierter siliziumbasierter Halbleiter-Mehrfachstapelstrukturen

Cottre, Thorsten (2020):
Photoelektrochemische Wasserspaltung mittels adaptierter siliziumbasierter Halbleiter-Mehrfachstapelstrukturen. (Publisher's Version)
Darmstadt, Technische Universität Darmstadt,
DOI: 10.25534/tuprints-00014472,
[Ph.D. Thesis]

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Item Type: Ph.D. Thesis
Status: Publisher's Version
Title: Photoelektrochemische Wasserspaltung mittels adaptierter siliziumbasierter Halbleiter-Mehrfachstapelstrukturen
Language: German
Abstract:

Das Thema dieser Arbeit ist die photoelektrochemische Wasserspaltung mittels adaptierter siliziumbasierter Halbleiter-Mehrfachstapelstrukturen. Diese wurden mit oxidischen Oberflächenpassivierungsschichten (TiO2, Ta2O5) und einem angekoppelten Elektrokatalysator (Pt) ausgestattet, mit dem Ziel, diese als integrierte Photokathoden zur direkten, solargetriebenen Energieumwandlung einzusetzen. Es wurde ein direkter Zusammenhang zwischen der elektronischen Struktur, die mittels Photoelektronenspektroskopie ermittelt wurde, und der photoelektrochemischen Charakteristik hergestellt. Damit konnte gezeigt werden, dass Grenzflächeneffekte einen großen Einfluss auf die Gesamtperformance eines integrierten Systems zur lichtgetriebenen Wasserspaltung ausüben. Die Abhängigkeit der Gesamtcharakteristik von den einzelnen Komponenten (Photoabsorber, Passivierungsschicht, Elektrokatalysator) wurde mit Hilfe von geeigneten Modellsystemen bestimmt. Die Untersuchungen erfolgten mit spektroskopischen, (photo)-elektrochemischen, elektrischen, optischen und mikroskopischen Methoden. Die präparierten Photokathoden wurden unter realen Prozessbedingungen mit einer geeigneten Sauerstoffanode (RuO2-IrO2) betrieben. Den höchsten STH-Wirkungsgrad von 4,4 % erreichte das a-Si:H/a-Si:H/μc-Si:H/TiO2/Pt-Triplezellensystem unter AM1.5-Beleuchtung in 1 M H2SO4. Zusätzlich wurden alternative PV-EC-Systeme untersucht, die sich durch eine Abkopplung der Photovoltaik-Einheit von der Elektrolyse-Einheit kennzeichnen. In diesem Zusammenhang erfolgte eine Substitution des Edelmetallkatalysators durch einen kostengünstigen, auf der Erde häufiger vorkommenden Elektrokatalysator (NiOx).

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

The topic of this work is the photoelectrochemical water splitting using adapted silicon based semiconductor multi junction cell structures. These were equipped with oxidic surface passivation layers (TiO2, Ta2O5) and a coupled electrocatalyst (Pt) with the aim of using them as integrated photocathodes for direct, solar-driven energy conversion. A direct correlation was established between the electronic structure, which was determined by photoelectron spectroscopy, and the photoelectrochemical characteristics. This showed that interface effects have a major impact on the overall performance of an integrated system for light-driven water splitting. The dependence of the overall characteristics on the individual components (photoabsorber, passivation layer, electrocatalyst) was determined with the help of suitable model systems. The investigations were carried out using spectroscopic, (photo)-electrochemical, electrical, optical and microscopic methods. The prepared photocathodes were operated under real process conditions with a suitable oxygen anode (RuO2-IrO2). The highest STH efficiency of 4.4 % was achieved by the a-Si:H/a-Si:H/μc-Si:H/TiO2/Pt triple cell system under AM1.5 illumination in 1 M H2SO4. In addition, alternative PV-EC systems were examined, which are characterized by a decoupling of the photovoltaic unit from the electrolysis unit. In this context, the noble metal catalyst was replaced by an inexpensive, more earth abundant electrocatalyst (NiOx).

English
Place of Publication: Darmstadt
Collation: 114, XXII Seiten
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Surface Science
Date Deposited: 16 Dec 2020 14:57
Last Modified: 16 Dec 2020 14:57
DOI: 10.25534/tuprints-00014472
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-144721
Referees: Jaegermann, Prof. Dr. Wolfram ; Kramm, Prof. Dr. Ulrike
Refereed: 5 November 2020
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/14472
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