TU Darmstadt / ULB / TUprints

High-throughput screening of multifunctional magnetic materials

Gao, Qiang (2020):
High-throughput screening of multifunctional magnetic materials. (Publisher's Version)
Darmstadt, Technische Universität,
DOI: 10.25534/tuprints-00014194,
[Ph.D. Thesis]

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Item Type: Ph.D. Thesis
Status: Publisher's Version
Title: High-throughput screening of multifunctional magnetic materials
Language: English
Abstract:

Magnetic materials are of great importance for energy harvesting and conversion and information technologies, as exemplified by permanent magnets and spintronic applications, respectively. There is a strong impetus to develop new high performance magnets to satisfy the increasing requirements of such technologies. On the other hand, high-throughput (HTP) screening based on density functional theory calculations provides an efficiency way to predict novel materials with target properties. Therefore, it is meaningful to accelerate the development of functional magnetic materials by using the high-throughput screening method. In this thesis, we endeavored to perform HTP engineering of both 3D and 2D magnetic materials, focusing on spintronic and permanent magnet applications.

For the spintronic applications, based on HTP density functional theory calculations, we performed a systematic screening by examining peculiar electronic structure. For instance, we have done HTP screening for spin-gapless semiconductors (SGSs) in quaternary Heusler alloys XX'YZ. Following an empirical rule, we focused on compounds with 21, 26, or 28 valence electrons, resulting in 12000 possible chemical compositions. After systematically evaluating the thermodynamic, mechanical, and dynamical stabilities, we have identified 70 so far unreported SGSs, confirmed by explicit electronic structure calculations with proper magnetic ground states, of which 17 candidates have a distance to the convex hull smaller than 0.10 eV/atom. It is demonstrated that all four types of SGSs can be realized, defined based on the spin characters of the touching bands around the Fermi energy. Particularly, it is found that the type-II SGSs exhibit promising transport properties for spintronic applications, such as large anisotropic magnetoresistance and anomalous Nernst effects driven by spin-orbit coupling.

On the other hand, as to 2D materials, we carried out a systematic HTP screening for in-plane ordered MXene (i-MXene), which can be obtained by etching the main group element (A) away from the recently synthesized in-plane ordered MAX (i-MAX) phase. Such 2D i-MXenes provide us a new playground for 2D magnetic materials. It is observed that the spin configurations, hence the magnetic anisotropy, can be tuned by strain. We found that five i-MXenes have a significantly large out-of-plane magnetic anisotropy energy (>0.5 meV/f.u.), and the four ferromagnetic candidates have high Curie temperature based on the 2D Ising model. Additionally, we found i-MXene can realize large Seebeck effect, antiferromagnetic topological insulator, and spin-gapless semiconductors, making them interesting for future studies.

In terms of designing permanent magnets, we carried out a systematic HTP screening for rare-earth free permanent magnets by incorporating light interstitials (H, B, C, N) into magnetic full Heusler alloys. We successfully identified 32 candidates with an out-of-plane magnetic anisotropy larger than 0.4 MJ/m$^3$ as well as 10 cases with large in-plane anisotropy. Detailed analysis reveals that the interstitials are very efficient in inducing global tetragonal distortions, whereas the local chemical bonding and changes in the crystalline environment result in significant enhancement of MAE. We strongly believe this provides an efficient way to tailor MAE, and such newly predicted permanent magnet candidates are promising gap magnets between rare earth based Sm-Co and Nd-Fe-B and the transition metal based AlNiCo and ferrite.

To summarise, in addition to screening over various types of functional magnetic materials, my work provides valuable solutions to the pending challenges of HTP design of magnetic materials. We have established automated workflows, which can be easily applied on the other magnetic materials. This paves the way for further design of advanced magnetic materials with optimal performance

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage

Magnetische Materialien sind von großer Bedeutung für Technologien zur Gewinnung und Umwandlung von Energie und Informationen. Es ist sehr dringlich, neue Hochleistungsmagneten zu entdecken, um die wachsenden Ansprüche neuer Technologien zu befriedigen. Andererseits ist Hochdurchsatz-Screening (High-Throughput-Screening, HT-Screening) ein hocheffizienter Weg, um neue Materialien mit besonderen Eigenschaften zu entwickeln. Unter diesem Gesichstspunkt ist es sinnvoll, den Prozess der Entdeckung neuer Materialien durch den Einsatz von High-Through-put-Screening Methoden zu beschleunigen. In dieser Doktorarbeit wurde ein High-Throughput-Screening für zwei- und dreidimensionale magnetische Materialien durchgeführt mit einem Fokus auf Spintronik- und Permanentmagnetanwendungen.

Für Spintronikanwendungen wurde ein systematisches Screening auf der Basis von Hochdurchsatz-Dichtefunktionaltheorieberechnungen in 2D und 3D Materialien durchgeführt. Erstens wurde ein HT Screening für Halbleiter mit verschwindender Bandlücke in einem Spinkanal (spin-gapless semiconductors, SGSs) in quaternären Heusler Verbindungen X X' Y Z durchgeführt (X, X', und Y sind Übergangsmetallelemente außer Tc, und Z ist eines der Elemente B, Al, Ga, In, Si, Ge, Sn, Pb, P, As, Sb, and Bi). Einer empirischen Regel folgend, haben wir uns auf Verbindungen mit 21, 26, oder 28 Valenzelektronen konzentriert, mit 12.000 chemischen Zusammensetzungen. Nach systematischer Auswertung der thermodynamischen, mechanischen und dynamischen Stabilität haben wir 70 vorher nicht veröffentlichte SGSs identifiziert, bestätigt durch explizite Elektronenstrukturberechnungen mit dem richtigen magnetischen Grundzustand, von denen 17 Kandidaten einen Abstand zur konvexen Hülle von weniger als 0,10 eV/Atom haben. Es konnte gezeigt werden, dass alle vier SGSs-Typen realisiert werden können, definiert anhand des Spincharakters der sich berührenden Bänder an der Fermienergie. Typ-II SGSs zeigen vielversprechende Transporteigenschaften für Spintronikanwendungen. Der Einfluss von Spin-Bahn-Kopplung wurde untersucht, mit dem Ergebnis von großen anisotropen Magnetwiderständen und anormalen Nernst-Effekten.

Für 2D Materialien, im Geiste der aus der MAX Phase gewonnenen 2D MXene, haben wir eine systematische Hochdurchsatzuntersuchung von in der Ebene geordneten MXenen (i-MXene) durchgeführt, die leicht durch Wegätzen des Hauptgruppenelements A von den kürzlich synthesierten in der Ebene geordneten MAX (i-MAX) Phasen gewonnen werden können. Diese 2D i-MXene versorgen uns mit einer Spielwiese für 2D Materialien jenseits von Graphen, insbesondere für 2D Magnetenanwenwendungen. Es wurde beobachtet, dass die Spinkonfiguration und damit die magnetische Anisotropie durch Verzerrung verändert werden kann. Für fünf i-MXene haben wir eine beobachtbare (>0.5 meV/f.u.) uniaxiale magnetische Anisotropieenergie gefunden, und die vier ferromagnetischen Kandidaten haben eine signifikant hohe Curie-Temperatur basierend auf dem 2D Ising-Modell. Im Hinblick auf die Elektronenstruktur haben wir gefunden, dass in i-MXenen ein großer Seebeckeffekt, antiferromagnetische topologische Isolatoren und SGSs realisiert werden können.

Für Permanentmagnetanwendungen haben wir ein systematisches High-Throughput-Screening für seltenerdfreie Permanentmagneten durch Einbindung von leichten interstitiellen Atomen (H, B, C, N) in magnetische vollständige Heuslerverbindungen durchgeführt. Wir haben erfolgreich 32 Kandidaten mit uniaxialier magnetischer Anisotropie größer als 0.4 MJ/m$^3$ sowie 10 Fälle mit großer Anisotropie und in der Ebene-Magnetisierung gefunden. Detaillierte Analyse zeigt dass die interstitiellen Atome sehr effizient sind um tetragonale Verzerrungen zu bewirken, wohingegen die lokale chemische Bindungund und änderungen in der kristallinen Umgebung eine deutliche Verbesserung der MAE bewirken. Wir sind überzeugt davon, dass dies ein effizienter und generischer Weg ist um die MAE maßzuschneidern, und dass solche neuen Permanentmagnetkandidaten die Lücke im Anwendungsspektrum zwischen den seltenerdbasierten Permanentmagneten Sm-Co und Nd-Fe-B und den übergangsmetallbasierten leistungsschwächeren AlNiCo- und Ferritmagneten füllen können.

Zusammenfassend lösst sich sagen, dass meine Arbeit neben dem Screening verschiedener Arten von funktionellen magnetischen Materialien hilfreiche Lösungen für die anstehenden Herausforderungen des HTP-Designs von magnetischen Materialien bietet. Wir haben automatisierte Arbeitsabläufe etabliert, die sich leicht auf die anderen magnetischen Materialien anwenden lassen. Dies ebnet den Weg für das weitere Design von fortschrittlichen Magnetmaterialien mit optimaler Leistung.

German
Place of Publication: Darmstadt
Collation: 113 Seiten
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: 11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science
11 Department of Materials and Earth Sciences > Material Science > Theory of Magnetic Materials
Date Deposited: 27 Nov 2020 15:01
Last Modified: 27 Nov 2020 22:16
DOI: 10.25534/tuprints-00014194
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-141943
Referees: Zhang, Jun. Prof. Hongbin and Mokrousov, Prof. Dr. Yuriy and Albe, Prof. Dr. Karsten and Alff, Prof. Dr. Lambert
Refereed: 2 June 2020
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/14194
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