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Filtration und Aktivkohleadsorption zur weitergehenden Aufbereitung von kommunalem Abwasser – Phosphor- und Spurenstoffentfernung –

Fundneider, Thomas (2020):
Filtration und Aktivkohleadsorption zur weitergehenden Aufbereitung von kommunalem Abwasser – Phosphor- und Spurenstoffentfernung –.
In: Schriftenreihe IWAR, 259, Darmstadt, Verein zur Förderung des Institutes IWAR der Technischen Universität Darmstadt e. V., Technische Universität Darmstadt, Institut IWAR, ISBN 978-3-940897-60-2,
DOI: 10.25534/tuprints-00012020,
[Ph.D. Thesis]

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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Filtration und Aktivkohleadsorption zur weitergehenden Aufbereitung von kommunalem Abwasser – Phosphor- und Spurenstoffentfernung –
Language: German
Abstract:

Abwasser aus Kläranlagen enthält nach den konventionellen Verfahren Restkonzentrationen an organischen Substanzen, Nährstoffen (wie Phosphor und Stickstoff) und führt zu einem Eintragspfad für anthropogene organische Spurenstoffe, Mikrokunststoffe sowie (antibiotikaresistente) Bakterien und Gene. Steigende Qualitätsanforderungen und die wachsende Wasserknappheit verlangen zunehmend die weitergehende Aufbereitung von kommunalem Abwasser. Nachgeschaltete Filtrationsverfahren gekoppelt mit Aktivkohleadsorption bieten hierfür eine Lösungsmöglichkeit. Bestehende Verfahrenstechniken sowie die Abwasserzusammensetzung nehmen hierbei Einfluss auf die Effektivität und Notwendigkeit nachgeschalteter Verfahren. Die Untersuchungen zur weitergehenden Aufbereitung des Kläranlagenablaufs der vorliegenden Arbeit gliedern sich in (1) Charakterisierung des Kläranlagenablaufs und Ableitung von Surrogatparametern, (2) weitestgehende Phosphor- und Feststoffentfernung sowie (3) Aktivkohlefiltration. In Untersuchungsschwerpunkt (1) konnte gezeigt werden, dass sich der gesamt gelöste Phosphor (sTP) zu etwa 90 % aus gelöstem reaktiven Phosphor (sRP) und zu 10 % aus gelöstem nicht reaktiven Phosphor (sNRP) zusammensetzt, wobei sNRP = 51 ± 14 µg/l beträgt. sNRP nimmt direkten Einfluss auf die minimale TP-Ablaufkonzentration. Die Untersuchungen des gelösten organischen Kohlenstoffs (DOC) ergaben, dass etwa 21,5 ± 8,2 % biologisch abbaubar sind und somit ein weiteres Potential für nachgeschaltete biologische Prozesse bietet. Basierend auf Adsorptionsanalysen konnte gezeigt werden, dass zum einen 20 ± 3 % des DOC nicht adsorbierbar sind und dass biologische Prozesse zur Abnahme der gut bis sehr gut absorbierenden DOC-Fraktionen (K > 100 (mg/g)·(l/mg)(1/n)) führen. Für die Erfassung von organischen Spurenstoffen und somit der Ableitung von repräsentativen Konzentrationen und Frachten, eignet sich die entwickelte Methode zur Erstellung von Wochen-Mischproben äquivalent zu 7 mal 24-Stunden-Mischproben. Zudem erfolgte die Herleitung von Indikatorsubstanzen (Amisulprid, Benzotriazol, Candesartan, Clarithromycin, Carbamazepin, Citalopram, Diclofenac, Hydrochlorothiazid, Irbesartan, Metoprolol, Summe 4.5-Methyl-1H-benzotriazol, Venlafaxin), die zur Prognose einer Vielzahl von Spurenstoffen dienen. Weiterhin erfolgte der Nachweis, dass der spektrale Absorptionskoeffizient bei 254 nm äquivalent zu den Verfahren Ozonung und Pulveraktivkohle auch bei (biologisch wirksamen) Aktivkohlefiltern als Surrogatparameter eingesetzt werden kann. Der Untersuchungsschwerpunkt (2) zeigt die Leistungsfähigkeit der Tuchfiltration (TF) und Mikro- (MF) und Ultrafiltration (UF) zur weitestgehenden Phosphor- und Feststoffentfernung. TF und die membranbasierten Verfahren erreichen TP << 100 µg/l. Ein Unterschied zwischen TF und MF beziehungsweise UF lag in Bezug auf die TP-Entfernung erst ab < 100 µg/l vor. Bei der TF kamen ebenfalls verschiedene Polstoffe (Mikrofaser (PES-14) und Ultrafaser (UFH-12)) zum Einsatz. Unabhängig von den eingesetzten Polstoffen lag TP << 100 µg/l, wobei sTP > 50 % betrug. Für sRP < 50 µg/l ist ein spezifischer Fällmittelbedarf (β-Wert) > 5 mol Me3+/mol P erforderlich. Hierbei beeinflussen die sRP-Ziel- und Ausgangskonzentration den β-Wert. Ein Unterschied zwischen eisen- und aluminiumhaltigen Fällmitteln wurde nicht festgestellt. Als Synergieeffekte nachgeschalteter Filtrationsverfahren konnte die weitergehende Entfernung von Mikrokunststoffen sowie in Kombination mit der Fällmittelzugabe eine Entfärbung des Abwassers nachgewiesen werden. Durch MF und UF zeigte sich zudem eine > 90 %ige Entfernung von Resistenzgenen und Bakterien. Filtrationsverfahren stellen somit eine Schlüsseltechnologie in Bezug auf die Minimierung der Phosphor- und Feststoffemissionen dar. Der Untersuchungsschwerpunkt (3) bewertet den Einfluss der Vorbehandlung, Aktivkohleauswahl, Leerbettkontaktzeit (EBCT) sowie biologische Prozesse in Aktivkohlefiltern. Für die Übertragbarkeit der Ergebnisse wurden Zu- und Ablauf der Aktivkohlefilter mittels Size Exclusion Chromatography mit Online-DOC- und UV254nm-Detektion untersucht sowie eine Bilanzierung des DOC, der in den Aktivkohlefiltern adsorbiert oder/und biologisch abgebaut wird, durchgeführt. Basierend auf den Ergebnissen wurden Hinweise für die Auslegung abgeleitet. Aktivkohlen mit einem hohen Meso- und Mikroporenanteil erwiesen sich bei DOC-Zulaufkonzentrationen < 7 mg/l in Schnellfilterversuchen, halb- und großtechnischen Versuchen als vorteilhaft für die Entfernung von Spurenstoffen. Aktivkohleunabhängig zeigte sich, dass die Adsorptionskapazität (bis zum Erreichen des Abbruchkriteriums) ab EBCT ≥ 20 min stagniert. Für die Auslegung von Aktivkohlefiltern ist somit eine EBCT ≥ 20 – 30 min heranzuziehen. Durch die Parallelschaltung von Filtern kann die Aktivkohleausnutzung weiterhin gesteigert werden, hierzu wurde eine potentielle Anfahrstrategie mit EBCT << 20 min bis zum Erreichen des Abbruchkriteriums mit anschließender Erhöhung auf >> 20min identifiziert. Bei einer weitestgehenden Feststoffentfernung im Zulauf (wie bei TF oder membranbasierten Verfahren) wird die Rückspülung von Aktivkohlefiltern maßgeblich durch die biologische Aktivität initiiert und liegt durchschnittlich bei 0,1 1/Wo (MF|UF) – 1,2 1/Wo (TF). Abwassertemperatur, Sauerstoff- und Nährstoffkonzentrationen sowie -verhältnisse tragen hierbei maßgeblich zur Verschiebung des Intervalls bei. Im Falle von Ammonium- und Nitrit-Stickstoff > 0,5 mg/l ist mit einer Zunahme der Rückspülhäufigkeit zu rechnen. Nach etwa 40 – 50 d konnte die Entfernung von schlecht adsorbierbaren Spurenstoffen basierend auf biologischen Prozessen nachgewiesen werden. Unter Ausnutzung der Adsorptionskapazität sowie biologischer Prozesse zeigte sich ein ähnlicher bis geringerer Aktivkohlebedarf bei Aktivkohlefiltern im Vergleich zu dem nachgeschalten Einsatz von Pulveraktivkohle. Das Potential zur biologischen Entfernung von Spurenstoffen, die schlecht bis mäßig adsorbierbar, jedoch biologischen Prozessen zugänglich sind, stellt ein Alleinstellungsmerkmal für biologisch wirksame Aktivkohlefilter dar.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
The effluent from conventional wastewater treatment plants contains residual concentrations of organic substances, nutrients (such as phosphorus and nitrogen) and is a source of anthropogenic organic micropollutants, microplastics and (antibiotic-resistant) bacteria and genes. More stringent quality standards and increased water scarcity demand the implementation of advanced treatments for wastewater effluents. Filtration processes coupled with activated carbon filters are an adequate advanced treatment of such effluents. The existing treatment processes as well as the effluent composition determine the need and effectiveness of an advanced treatment. This work focuses on three research topics (1) effluent characterisation and surrogate parameters determination, (2) advanced phosphorus and solids removal and (3) activated carbon filtration. The results of research topic (1) showed that the total dissolved phosphorus (sTP) contains approximately 90 % dissolved reactive phosphorus (sRP) and 10 % dissolved non-reactive phosphorus (sNRP), with sNRP = 51 ± 14 µg/L. sNRP directly influences the minimum TP effluent concentration. Dissolved organic carbon (DOC) experiments showed that approximately 21.5 ± 8.2 % of the DOC is biodegradable and thus there is potential for further biological removal. Adsorption analyses showed that 20 ± 3 % of the DOC is not adsorbable and that biological processes lead to a decrease of good to well absorbing DOC fractions (K > 100 (mg/g)·(L/mg)(1/n)). The developed sampling method of weekly mixed samples equivalent to 7 times 24-hour mixed samples is suitable for organic micropollutants detection and for concentration and load determination. Additionally, representative indicator substances were chosen (amisulpride, benzotriazole, candesartan, clarithromycin, carbamazepine, citalopram, diclofenac, hydrochlorothiazide, irbesartan, metoprolol, sum of 4.5-methyl-1H-benzotriazole, venlafaxine). It was shown that one indicator substance can be used as proxy for the removal of several micropollutants. Furthermore, it was demonstrated that the spectral absorption coefficient at 254 nm (UV254nm), equivalent to ozonation and powdered activated carbon, can also be used as a surrogate parameter for (biologically active) activated carbon filters. In research topic (2) the efficiency of cloth filtration (CF) and micro- (MF) and ultrafiltration (UF) for advanced phosphorus and solids removal were analysed. CF and the membrane-based processes achieved TP << 100 µg/L. A difference between CF and MF or UF in terms of TP removal was found at < 100 µg/L. For CF, different pile fabrics (microfibre (PES-14) and ultrafibre (UFH-12)) were evaluated. Regardless of the pile fabric used, TP was << 100 µg/L, with sTP > 50 %. For sRP < 50 µg/L a relative dosage (β-value) > 5 mol Me3+/mol P is required. Here, the sRP effluent and influent concentration influence the β value. A difference between iron- and aluminium-containing coagulants was not found. As synergy effects of the filtration processes, removal of microplastics and, in combination with the addition of precipitants, a decoloration of the wastewater were observed. MF and UF also showed a > 90 % removal of resistance genes and bacteria. Filtration processes represent a key technology in terms of reducing phosphorus and solid emissions. In research topic (3) the influence of pre-treatment, activated carbon type, empty bed contact time (EBCT) and biological processes on activated carbon filters was evaluated. The influent and effluent of the activated carbon filters were characterized by Size Exclusion Chromatography with online DOC and UV254nm detection. A mass balance of the DOC adsorbed and/or biodegraded in the activated carbon filters was also performed. Activated carbons with high proportion of meso and micro pores proved advantageous for the micropollutants removal at DOC influent concentrations < 7 mg/L in rapid filter tests, pilot- and full-scale tests. Regardless of the activated carbon, it was shown that the adsorption capacity (until the criterion for reactivation is reached) remains constant after EBCT ≥ 20 min. For the design of activated carbon filters, an EBCT ≥ 20 – 30 min is suggested. By parallel connection of filters, the activated carbon utilization can be further enhanced. For this purpose, a potential start-up strategy with EBCT << 20 min until the criterion for reactivation is reached with subsequent increase to >> 20 min was identified. Given that CF or membrane-based processes previously removed the influent solids, the backwashing of activated carbon filters could be mainly attributed to the biological activity. Backwashing frequency was in average 0.1 1/Wo (MF|UF) – 1.2 1/Wo (CF). Wastewater temperature, oxygen and nutrient concentrations modified the required backwashing frequency. In case of ammonium and nitrite > 0.5 mg/L an increase of the backwash frequency was observed. The biological removal of poorly adsorbable micropollutants started after about 40 – 50 d. Due to the utilization of the adsorption capacity as well as biological removal potential, a similar to lower activated carbon requirement was found for activated carbon filters in comparison to powder activated carbon processes. The potential for biological removal of micropollutants, which are poorly to moderately adsorbable but accessible to biological processes, is a unique selling point for biologically activated carbon filters.English
Series Name: Schriftenreihe IWAR
Volume: 259
Place of Publication: Darmstadt
Publisher: Verein zur Förderung des Institutes IWAR der Technischen Universität Darmstadt e. V.
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 500 Naturwissenschaften
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 600 Technik
600 Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften > 620 Ingenieurwissenschaften
Divisions: 13 Department of Civil and Environmental Engineering Sciences > Institute IWAR
13 Department of Civil and Environmental Engineering Sciences > Institute IWAR > Wastewater Engineering
Date Deposited: 23 Jul 2020 07:39
Last Modified: 23 Jul 2020 07:39
DOI: 10.25534/tuprints-00012020
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-120207
Referees: Lackner, Prof. Dr. Susanne and Cornel, Prof. Dr. Peter
Refereed: 28 May 2020
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/12020
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