TU Darmstadt / ULB / TUprints

Paper-based Microfluidics for Electrochemical Applications

Shen, Liuliu (2020):
Paper-based Microfluidics for Electrochemical Applications.
Darmstadt, Technische Universität,
DOI: 10.25534/tuprints-00011773,
[Ph.D. Thesis]

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19-11-26 PHD thesis Liu-Liu Shen.pdf
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Item Type: Ph.D. Thesis
Title: Paper-based Microfluidics for Electrochemical Applications
Language: English
Abstract:

Paper-based microfluidic platforms enable miniaturization and integration of various reaction processes and technologies into on-chip devices, aiming at fabricating a broad range of low cost custom products of our daily life. This dissertation focuses on applying the paper-based microfluidic concept to construct portable and disposable electrochemical devices with simple structure and affordable price. For three examples, their structural features, working principles and electrochemical performance are systematically investigated and discussed. The examples are: 1) a paper-based microfluidic electrochemical sensor for detection of heavy metal ions, 2) a paper-based microfluidic formate fuel cell, 3) a paper-based microfluidic high-performing aluminum-air battery. The microfluidic electrochemical sensor is based on a microfluidic paper channel combined with a three-dimensional (3D) configuration, and the three electrodes are all pristine graphite foil without any modifier or catalyst. This low-cost, simple and portable sensor exhibits a high sensitivity toward trace detection of heavy metal ions in aqueous solution with detection limits down to 1.2 µg/L for Cd2+ and 1.8 µg/L for Pb2+. Detections of Cd2+ and Pb2+ in more sophisticated environments (e.g., mineral water or solution containing interfering ions) are also carried. The 3D configuration is found to be the key factor for achieving high detection performance. The paper-based microfluidic sensor is highly robust and the measurements on a single device result to be highly reproducible. The paper-based microfluidic formate fuel cell is designed as a single-use and environmentally friendly power source for portable and disposable electronics, such as sensing devices. The key structural parameters that impact the overall performance of the fuel cell were systematically studied, including the fuel crossover, cell resistance, concentration of the redox reactants, catalyst loading, and the microfluidic paper channel properties. After optimization, an open circuit voltage of 0.86 V and a maximum power density of 7.1 mW/cm2 can be achieved on a single cell. By correlating the cell performance with the electrolyte flow rate within different paper channels, for the first time it is unraveled that the textual properties of the paper largely influence the cell performance through mass transfer and depletion effect. To achieve a higher energy and power density on miniaturized power device, paper-based microfluidic concept is further introduced to fabricate high-performing aluminum-air batteries. The unique microfluidic configuration reduces or even eliminates the major drawbacks of conventional aluminum-air batteries including battery self-discharge, product-induced electrode passivation, expensive air electrode and auxiliary fluid control system. The paper-based microfluidic Al-air battery exhibits impressive electrochemical performance in specific capacity (2750 Ah/kg) and energy density (2900 Wh/kg), both of which are superior among the reported miniaturized power sources. The paper-based microfluidic Al-air battery can be assembled into a user-friendly pouch cell configuration by simple lamination process, showing great potential toward real application. This dissertation shows that paper-based microfluidics is an attractive concept to build low-cost, green, portable and user-friendly electrochemical devices with various functionalities. Aside from designing and fabricating high-performing paper-based microfluidic electrochemical devices, systematical investigations are also made to understand how the device structure (e.g., electrode modification and arrangement) and microfluidic flow behavior (e.g., flow rate and diffusion rate) influence the overall performance, which might have implications for the construction of other paper-based microfluidic electrochemical devices.

Alternative Abstract:
Alternative AbstractLanguage
Auf Papier basierende Mikrofluidikplattformen ermöglichen die Miniaturisierung und Integration verschiedener Reaktionsprozesse und -technologien in On-Chip-Geräte, um eine breite Palette kostengünstiger kundenspezifischer Produkte unseres täglichen Lebens herzustellen. Diese Dissertation konzentriert sich auf die Anwendung des Mikrofluidikkonzepts auf Papierbasis, um tragbare und wegwerfbare elektrochemische Geräte mit einfacher Struktur und erschwinglichem Preis zu konstruieren. An drei Beispielen werden ihre strukturellen Merkmale, Arbeitsprinzipien und elektrochemischen Eigenschaften systematisch untersucht und diskutiert. Die Beispiele sind: 1) ein mikrofluidischer elektrochemischer Sensor auf Papierbasis zum Nachweis von Schwermetallionen, 2) eine mikrofluidische Formiat-Brennstoffzelle auf Papierbasis, 3) eine mikrofluidische Hochleistungs-Aluminium-Luft-Batterie auf Papierbasis. Der mikrofluidische elektrochemische Sensor basiert auf einem mikrofluidischen Papierkanal in Kombination mit einer dreidimensionalen (3D) Konfiguration. Alle drei Elektroden bestehen aus makelloser Graphitfolie ohne Modifikator oder Katalysator. Dieser kostengünstige, einfache und tragbare Sensor zeigt eine hohe Empfindlichkeit gegenüber dem Nachweis von Schwermetallionen in wässriger Lösung mit Nachweisgrenzen von bis zu 1,2 µg / L für Cd2+ und 1,8 µg / L für Pb2+. Der Nachweis von Cd2+ und Pb2+ in anspruchsvolleren Umgebungen (z. B. Mineralwasser oder Lösungen, die störende Ionen enthalten) ist ebenfalls möglich. Die 3D-Konfiguration ist der Schlüsselfaktor für eine hohe Sensitivität. Der Mikrofluidsensor auf Papierbasis ist äußerst robust und die Messungen an einem einzelnen Gerät sind sehr gut reproduzierbar. Die mikrofluidische Formiat-Brennstoffzelle auf Papierbasis wurde als umweltfreundliche Einweg-Stromquelle für tragbare und wegwerfbare Elektronikgeräte wie Sensorgeräte entwickelt. Die wichtigsten Strukturparameter, die sich auf die Gesamtleistung der Brennstoffzelle auswirken, wurden systematisch untersucht, einschließlich des Brennstoff-Crossovers, des Zellwiderstands, der Konzentration der Redox-Reaktanten, der Katalysatorbeladung und der Eigenschaften des mikrofluidischen Papierkanals. Nach der Optimierung kann auf einer einzelnen Zelle eine Leerlaufspannung von 0,86 V und eine maximale Leistungsdichte von 7,1 mW/cm2 erreicht werden. Durch die Korrelation der Zellleistung mit der Elektrolytflussrate in verschiedenen Papierkanälen wird erstmals deutlich, dass die textuellen Eigenschaften des Papiers die Zellleistung durch Stoffübergang und Verarmungseffekt stark beeinflussen. Um eine höhere Energie- und Leistungsdichte bei miniaturisierten Leistungsbauelementen zu erzielen, wird ein Mikrofluidikkonzept auf Papierbasis eingeführt, um leistungsstarke Aluminium-Luft-Batterien herzustellen. Die einzigartige mikrofluidische Konfiguration verringert oder beseitigt die Hauptnachteile herkömmlicher Aluminium-Luft-Batterien, einschließlich Batterie-Selbstentladung, produktinduzierter Elektrodenpassivierung, teurer Luftelektrode und Hilfsflüssigkeitskontrollsystem. Die mikrofluidische Al-Luft-Batterie auf Papierbasis weist eine beeindruckende elektrochemische Leistung bei einer spezifischen Kapazität (2750 Ah/kg) und einer Energiedichte (2900 Wh/kg) auf, die beide unter den angegebenen miniaturisierten Energiequellen überlegen sind. Die mikrofluidische Al-Luft-Batterie auf Papierbasis kann durch einen einfachen Laminierungsprozess zu einer benutzerfreundlichen Taschenzellenkonfiguration zusammengebaut werden, die ein großes Potenzial für die reale Anwendung aufweist. Diese Arbeit zeigt, dass Mikrofluidik auf Papierbasis ein attraktives Konzept für den Bau kostengünstiger, umweltfreundlicher, tragbarer und benutzerfreundlicher elektrochemischer Geräte mit verschiedenen Funktionen ist. Neben der Entwicklung und Herstellung leistungsfähiger mikrofluidischer elektrochemischer Systeme auf Papierbasis werden systematische Untersuchungen durchgeführt, um zu verstehen, wie die Systemkomponenten (z. B. Elektrodenmodifikation und -anordnung) und das mikrofluidische Strömungsverhalten (z. B. Strömungsrate und Diffusionsrate) die Anwendungseigenschaften beeinflussen. Die Erkenntnisse haben generelle Aussagekraft auch für das Design weiterer mikrofluidischer elektrochemischer Systeme auf Papierbasis.German
Place of Publication: Darmstadt
Classification DDC: 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 540 Chemie
Divisions: 07 Department of Chemistry > Fachgebiet Technische Chemie > Technische Chemie I
Date Deposited: 02 Jun 2020 07:19
Last Modified: 09 Jul 2020 06:34
DOI: 10.25534/tuprints-00011773
URN: urn:nbn:de:tuda-tuprints-117737
Referees: Etzold, Prof. Dr. J. M. Bastian and Biesalski, Prof. Dr. Markus
Refereed: 3 February 2020
URI: https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/id/eprint/11773
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